使用可再生電力電還原CO₂(CO₂RR)是合成甲醇(CH₃OH)的一條有吸引力的途徑。然而，現(xiàn)在仍然沒有對該反應(yīng)具有良好活性和高選擇性的主流電催化劑，但甲酸(HCOOH)、CO和甲烷是最常見的C₁產(chǎn)物，所以由于多電子電催化反應(yīng)會受到吸附-能量比例關(guān)系的嚴重影響，采用串聯(lián)過程可能會提供更高的效率。

基于此，新加坡國立大學(xué)Boon Siang Yeo和巴塞羅那大學(xué)Federico Calle-Vallejo等人提出了一種將CO₂還原為HCOOH，然后將HCOOH還原為CH₃OH的策略。研究發(fā)現(xiàn)，前一步反應(yīng)可以使用后過渡金屬輕松完成，但由于HCOOH的電化學(xué)惰性，后一步反應(yīng)極其困難。故研究人員開發(fā)了一種包含Ti³⁺位點和氧空位的陽極氧化鈦催化劑(稱為TOV)，在-1.0V時可將HCOOH還原為CH₃OH，法拉第效率達12.6%，部分電流密度為-2 mA cm^-2。

在此項工作中，研究人員說明了使用Ti_an將HCOOH電還原為CH₃OH的機理。表征研究表明，Ti_an催化劑是高度無定形的，并且在電催化FAR過程中具有TOV位點。研究人員證明催化劑上TOV的數(shù)量與CH₃OH的產(chǎn)生呈正相關(guān)。通過密度泛函理論(DFT)計算將缺陷處的TOV識別為由^*H₂COOH介導(dǎo)的空位填充途徑中的活性位點，同時進一步提供基于^*HCOOH和^*H₂COOH結(jié)合能以及TOV形成的整體篩選指導(dǎo)，該工作也說明了如何合理設(shè)計電催化劑以還原高度穩(wěn)定的有機官能團。通過將增強的催化位點(例如TOV)引入陽極氧化的Ti，可有利地還原羧酸基團以生產(chǎn)有價值的醇。除了展示了在環(huán)境條件下通過串聯(lián)電催化還原CO₂合成CH₃OH的可行性之外，這項工作還提供了將長鏈脂肪酸轉(zhuǎn)化為有價值的醇(例如正丙醇)的替代途徑，這可為從串聯(lián)CO₂電解合成CH₃OH的催化劑的高通量自動化設(shè)計開辟道路。

Toward efficient tandem electroreduction of CO₂ to methanol using anodized titanium, ACS Catalysis, 2021.?DOI: 10.1021/acscatal.1c01725

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c01725

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ACS Catalysis：陽極氧化鈦高效串聯(lián)CO2電還原為甲醇

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