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薛軍民/田浩/陳濤Adv. Sci.：鐵電極化+疇結(jié)構(gòu)協(xié)同效應(yīng)實現(xiàn)穩(wěn)定可逆鋅負極！

鋅（Zn）負極存在傾向于形成不受控制的Zn電沉積物及在Zn-電解液界面發(fā)生副反應(yīng)的缺點，這嚴重阻礙了水系可充電鋅基電池的廣泛應(yīng)用。

在此，新加坡國立大學(xué)薛軍民教授、哈爾濱工業(yè)大學(xué)田浩教授及南京理工大學(xué)陳濤等人提出了一種鐵電疇介導(dǎo)的策略，通過在鋅箔上涂覆鐵電四方KTa_0.54Nb_0.46O₃（t-KTN）層來控制Zn電鍍行為并實現(xiàn)可控的Zn生長。其中，KTN的鐵電-順電相變溫度（TC）可通過調(diào)節(jié)Ta/Nb組成來控制。此外，KTN單晶的成分梯度可以影響相變過程中的極化取向（沿晶體取向從各向同性到各向異性），旨在改善疇構(gòu)型對反應(yīng)界面處電場分布和離子傳輸?shù)挠绊?。在鐵電四方KTN晶體中，Nb⁵⁺顯示出沿晶體取向的偏心位移，從而導(dǎo)致自發(fā)極化。

由于自發(fā)極化的特性，與極化方向相反的帶負電的鐵電體表面在鍍鋅過程中會吸引大量的鋅離子，從而保證高濃度的鋅離子在反應(yīng)界面電沉積鋅。相反，相鄰的帶正電表面（沿極化方向）會排斥帶相同電荷的陽離子，但會吸引帶相反電荷的陰離子，從而避免由陰離子濃度梯度引起的空間電荷。

圖1. Zn@t-KTN負極的形態(tài)演變

因此，受益于鐵電極化和疇結(jié)構(gòu)的協(xié)同效應(yīng)，在鋅負極表面形成的排列良好的鋅層狀陣列可以促進鋅離子傳輸和層間陣列內(nèi)的選擇性鋅沉積，這種獨特的沉積行為可有效消除鋅枝晶的形成和生長。電化學(xué)測試結(jié)果表明，基于Zn@t-KTN 電極組裝的對稱電池在1 mA cm^-2的電流密度和1 mAh cm^-2的面積容量下實現(xiàn)了1200小時的超長循環(huán)壽命和30 mV的低電壓滯后。

此外，基于Zn@t-KTN負極和NaV₃O₈·1.5H₂O（NVO）正極的全電池也表現(xiàn)出增強的倍率性能和長期循環(huán)壽命，在5 A g^-1的高電流密度下循環(huán)5500次后仍具有76.3% 的容量保持率。此外，這種新穎的鐵電疇介導(dǎo)的金屬沉積策略也可以擴展到其他高能可充電電池的金屬負極。

圖2. Zn@t-KTN//NVO全電池的電化學(xué)性能

Unveiling the Synergistic Effect of Ferroelectric Polarization and Domain Configuration for Reversible Zinc Metal Anodes, Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202105980

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