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成果介紹

最近在非晶/晶體硅異質(zhì)結(jié)(SHJ)太陽能電池和鈣鈦礦/SHJ串聯(lián)太陽能電池中所取得的進展，使得氫化非晶硅(a-Si:H)成為光伏轉(zhuǎn)化的研究前沿。由于非晶態(tài)四價硅中三價硼的有效摻雜效率極低，上述器件的集光性能受到其填充因子(FFs)的限制，即載流子輸運的遷移率、壽命等受限。因此，開發(fā)具有高導電性且FF損失最小的摻雜a-Si:H是一項具有挑戰(zhàn)性但至關(guān)重要的工作。

中國科學院上海微系統(tǒng)與信息技術(shù)研究所劉文柱、劉正新等人報道了光處理可以有效地提高摻硼a-Si:H薄膜(p-a-Si:H)的暗電導率。光誘導弱束縛氫原子發(fā)生擴散和跳躍，從而激活硼摻雜。這種效應是可逆的，當太陽能電池不再被照明時，暗電導率會隨著時間的推移而下降。通過將此效應應用于SHJ太陽能電池，可在244.63 cm²的晶片上實現(xiàn)了25.18%的總面積功率轉(zhuǎn)換效率，F(xiàn)F為85.42%。

相關(guān)工作以Light-induced activation of boron doping in hydrogenated amorphous silicon for over 25% efficiency silicon solar cells為題在Nature Energy上發(fā)表論文。

圖文詳情

圖1. 光誘導的暗電導率增加

使用原位方法監(jiān)測光照期間p-a-Si:H薄膜的時間依賴性變化。由原位電流-電壓數(shù)據(jù)(圖1a)可知，p-a-Si:H薄膜的σ_dark在1次太陽光照時穩(wěn)步增加，30 min后達到σ_dark/σ_dark0≈4.71 (σ_dark0為光處理前的暗電導率)。這一現(xiàn)象與在厚的固有的、p型和n型a-Si:H薄膜中觀察到的σ_dark的光致降解形成了鮮明的對比。關(guān)閉光照后，σ_dark在1000 min以上逐漸衰減(接近)到初始值。

圖2. 光致暗電導率增加和硼摻雜活化的機理

通過飛行時間二次離子質(zhì)譜(TOF-SIMS)研究了p-a-Si:H薄膜中的氫分布。H?光譜(圖2a)顯示，180°C退火30 min后，本征a-Si:H (i-a-Si:H)中的氫含量僅略有變化，而同一退火過程中p-a-Si:H中至少有21.3%的氫含量被排除。基于這些發(fā)現(xiàn)，作者得出結(jié)論，硼摻雜對p-a-Si:H中亞穩(wěn)氫構(gòu)型的形成起著至關(guān)重要的作用。

接下來考慮氫原子的遷移能壘，以了解上述亞穩(wěn)態(tài)氫原子可能的結(jié)合構(gòu)型。過渡態(tài)測量(圖2b、c)證明，氫從B-H-Si和Si-H-Si到相鄰Si-H-Si的躍遷勢壘分別為0.88±0.16 eV(圖2b中A到B)和0.64±0.16 eV(圖2b中B到c)；相反，氫從Si-H-Si到Si-H-Si和B-H-Si的跳躍勢壘分別為0.42±0.12 eV(圖2b中C到B)和0.61±0.15 eV(圖2b中B到A)。考慮圖2c中的勢壘(A與C的能量差為~0.46 eV)和Si-H-Si中氫的結(jié)合能(0.5 ~ 1.05 eV)，B-H-Si中捕獲的氫的結(jié)合能約為0.96~1.51 eV，明顯低于Si-H鍵的結(jié)合能(>3 eV)，這也解釋了為什么p-a-Si:H中存在比i-a-Si:H更多的亞穩(wěn)態(tài)氫構(gòu)型。

圖3. p-a-Si:H中弱束縛氫原子的直接證據(jù)和對光誘導暗電導率增加的影響

接下來，將p-a-Si:H中的弱鍵氫原子與正常的Si-H鍵區(qū)分開來，以理解光誘導暗電導率增加的機制。圖3a顯示了用于TOF-SIMS、傅里葉變換紅外光譜(FTIR)和電流-電壓表征的p-a-Si:H薄膜的制備。在p-a-Si:H上封裝一層IWO層是為了模擬SHJ太陽能電池的結(jié)構(gòu)，這可能會影響退火過程中氫原子的再分布動力學。TOF-SIMS信號(圖3b)發(fā)現(xiàn)180°C退火2 h后，p-a-Si:H薄膜中的氫含量降低了>20%，而硅和硼的含量(幾乎)保持不變。相反，從圖3c可以看出，經(jīng)過相同的退火工藝后，正常Si-H鍵的搖擺、彎曲和拉伸強度(幾乎)保持不變。比較氫原子的TOF-SIMS信號和Si – H鍵的FTIR光譜清楚地表明，相對較低的溫度(180°C)退火僅從p-a-Si:H膜中排斥弱束縛的氫原子，而正常的Si-H鍵幾乎不受影響。

在圖3d中顯示了p-a-Si:H薄膜的暗電導隨180°C退火時間的變化，σ_dark/σ_dark0在延長的退火過程中，由于弱束縛氫原子的耗盡，σ_dark逐漸下降到~1。這明確地證明了光誘導的暗電導率的增加和硼摻雜活化確實來自于p-a-Si:H中弱結(jié)合的氫原子，而不是正常的Si-H鍵。

圖4. 提高光致暗電導率和硼摻雜活化以改善SHJ太陽能電池性能

圖5. 光致暗電導率增加和硼摻雜活化的可逆行為

文獻信息

Light-induced activation of boron doping in hydrogenated amorphous silicon for over 25% efficiency silicon solar cells，Nature Energy，2022.

https://www.nature.com/articles/s41560-022-01018-5

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劉文柱/劉正新Nature Energy，實現(xiàn)>25%的硅基太陽能電池轉(zhuǎn)換效率！

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