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?西北大學孫濤/劉恩周CEJ：S型異質結構In2.77S4/NiS2/g-C3N4實現高效光催化產氫

化石燃料的消耗大大增加了二氧化碳的排放，引發了一系列的環境問題，如溫室效應。此外，化石燃料在未來是不可再生和稀缺的，難以長期滿足人類發展的要求。

氫氣(H₂)具有高能量密度和高熱值的特點，被認為是替代傳統化石燃料的能量載體。有必要采用可再生能源(如太陽能)來生產氫氣，以實現碳達峰和碳中和的目標。

光催化水分解制氫是在溫和條件下直接利用太陽能無碳排放獲得綠色氫氣的一種有前景的策略，因此西北大學孫濤和劉恩周(共同通訊)等人通過原位溶劑熱法制備了In_2.77S₄/NiS₂異質結，然后將其引入g-C₃N₄表面，通過簡單的物理溶劑蒸發過程制備了In_2.77S₄/NiS₂/g-C₃N₄三元S型異質結構催化劑。

在300?W氙燈照射下，在20v% TEOA水溶液中評估了材料的光催化析氫活性。純g-C₃N₄具有微弱的析氫能力，產氫速率為142.6?μmol g^-1 h^-1。In_2.77S₄微球的產氫速率為221.5?μmol g^-1 h^-1，優于g-C₃N₄納米片，但仍然很低。

引入NiS₂后，In_2.77S₄/NiS₂的產氫速率提高至291.4?μmol g^-1 h^-1，表明NiS₂可能是一種助催化劑。In_2.77S₄/NiS₂的引入可以逐漸提高三元復合材料的活性，其中20 wt%的In_2.77S₄/NiS₂/g-C₃N₄異質結構的產氫速率達到了7481.7?μmol g^-1 h^-1，分別是純g-C₃N₄、In_2.77S₄和In_2.77S₄/NiS₂的52.5、33.8和25.7倍。

當In_2.77S₄/NiS₂的含量大于20wt%時，In_2.77S₄/NiS₂/g-C₃N₄的電荷密度降低，這可能是由于In_2.77S₄/NiS₂過量產生的屏蔽效應和不平衡的電荷遷移造成的。

作為對比，還研究了20wt% In_2.77S₄/g-C₃N₄和20?wt% NiS₂/g-C₃N₄的性能，20wt% In_2.77S₄/NiS₂/g-C₃N₄的產氫速率分別是20wt% In_2.77S₄/g-C₃N₄和20wt% NiS₂/g-C₃N₄的28.5倍和12.5倍。

本文成功地制備了以NiS₂為電子橋的三元In_2.77S₄/NiS₂/g-C₃N₄S型異質結構催化劑。NiS₂可以降低界面處的電子轉移電阻，從而加快電子從In_2.77S₄的導帶向g-C₃N₄的價帶的轉移，使更多的電子和具有較強氧化還原能力的空穴參與表面反應。

根據光電化學實驗和密度泛函理論(DFT)計算，進一步表明g-C₃N₄和In_2.77S₄之間的載流子轉移遵循S型電荷轉移途徑。

NiS₂電子橋使S型異質結構催化劑具有更高的電荷分離效率，S型電荷轉移途徑和NiS₂電子橋的協同作用可以增強催化劑的催化活性。

此外，In_2.77S₄/NiS₂的引入不僅為析氫反應提供了更多的活性位點，而且進一步降低了反應的過電位，從而使得催化劑具有出色的光催化產氫動力學。

本工作為通過引入適當的電子橋，設計和合成高效穩定的高活性g-C₃N₄基S型異質結構催化劑提供了一種策略。

Efficient photocatalytic H₂ generation over In_2.77S₄/NiS₂/g-C₃N₄ S-scheme heterojunction using NiS₂ as electron-bridge, Chemical Engineering Journal, 2022, DOI: 10.1016/j.cej.2022.141249.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.141249.

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