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山大馮金奎Small Methods：原位構建COF涂層，實現超穩定高倍率負極！

硅氧烷作為一種新型二維材料，由于其特殊的結構，具有廣泛的應用潛力。特別是作為鋰離子電池負極時，硅氧烷因其小體積變化、低擴散路徑等優勢而展現出廣闊的前景。然而，不穩定的固體電解質界面和低電子電導率會導致低庫侖效率、差倍率和循環性能。

山東大學馮金奎等通過在微米級硅氧烷上原位生長設計了薄的多孔共價有機框架（COF）涂層，以解決上述問題。

圖1. COF包覆硅氧烷原位合成過程示意圖

COF具有豐富的孔隙率和高比表面積，這是由有機小分子通過強大的共價鍵連接形成的結晶和多孔二維納米結構。眾所周知，COF結構的種類繁多，包括一維、二維和三維等，已經被報道并應用于許多領域。由于具有高比表面積、獨特的結構和有機材料，COF被認為可以有效地修飾硅基負極表面。輕質COF涂層可有效減少硅氧烷負極與液態電解液之間的反應，從而緩解界面問題。同時，COF的多孔結構可以緩解體積膨脹，提高離子電導率和電解液相容性，從而獲得更好的電化學性能。

圖2. 半電池性能

研究顯示，COF涂層改性硅氧烷負極表現出優異的電化學性能，在8 A g^-1下經過1500次循環后具有96%的容量保持率，并且在2 A g^-1下循環1000次后仍具有583 mAh g^-1的高容量。總而言之，這項工作展示了通過在硅氧烷表面原位生長輕質COF作為具有優異循環穩定性的涂層薄層，以實現鋰離子電池的高能量密度、高倍率優異性能。

圖3. 采用LiNi_0.5Mn_1.5O₄正極的全電池性能

Ultrastable and High-Rate 2D Siloxene Anode Enabled by Covalent Organic Framework Engineering for Advanced Lithium-Ion Batteries. Small Methods 2022. DOI: 10.1002/smtd.202200306

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