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研究背景

隨著全球電動汽車市場規(guī)模的擴大，鋰離子電池（LIB）技術(shù)已經(jīng)取得了很大進步，以滿足對更長的行駛里程和延長使用壽命的需求，同時提高熱穩(wěn)定性并降低電池成本。由于LIB的性能在很大程度上取決于陰極材料，電動汽車高性能LIB的開發(fā)側(cè)重于通過使用富鎳的[Ni_xCo_yAl_1-x-y]O₂（NCA）和Li[Ni_xCo_yMn_1-x?y]O₂（NCM）陰極來提高陰極的容量。

然而，鎳含量高的陰極存在固有的結(jié)構(gòu)和化學(xué)不穩(wěn)定，這導(dǎo)致容量迅速衰落和熱不穩(wěn)定。特別是，富鎳層狀陰極容量的快速下降主要是由微裂紋和由此產(chǎn)生的微觀結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定引起的。微裂紋創(chuàng)造了電解質(zhì)可以滲透陰極顆粒的通道，從而增加暴露于電解質(zhì)的表面積，并加劇電解質(zhì)對陰極的攻擊。隨后內(nèi)部表面的降解加速了陰極-電解質(zhì)界面上類鎳的雜質(zhì)層的積累，從而阻礙了電化學(xué)反應(yīng)。

由于微裂紋是由高荷電狀態(tài)（SoC）下，H2-H3相變期間晶胞的突然收縮引起的，因此人們對促進內(nèi)部機械應(yīng)變的耗散和減輕陰極顆粒微裂紋的微結(jié)構(gòu)工程進行了廣泛研究。一種工程化的顯微結(jié)構(gòu)是一種高度定向的微觀結(jié)構(gòu)，其中細長的初級顆粒沿著次級顆粒外圍的徑向方向?qū)R。這種棒狀初級顆粒的徑向?qū)R通過允許晶胞均勻收縮和膨脹，有效地消散局部應(yīng)變。微觀結(jié)構(gòu)調(diào)節(jié)可以通過過渡金屬離子的組合梯度設(shè)計或在鋰化過程中摻雜各種原子（如B、Ta、Mo、W和Sb）來實現(xiàn)。

除了微裂紋外，當(dāng)陰極處于高荷電狀態(tài)時，高活性Ni⁴⁺離子暴露在電解質(zhì)中的時間也會影響陰極的退化。雖然Ni含量低于60%的陰極的暴露時間并不重要，但富Ni陰極的日歷老化測試顯示，暴露時間，特別是在高SoCs下，嚴重影響這些高Ni陰極的降解，因為顆粒的內(nèi)部表面也通過微裂紋暴露在電解質(zhì)中。暴露時間與電動汽車上的鋰電池（EV LIB）特別相關(guān)，因為它們在高電荷狀態(tài)下長時間靜止不動，并間歇性運行。

因此，EV LIB的最高SoC限制通常限制在約85%，但這限制了行駛范圍并增加了電池的成本。因此，需要一種整體方法來考慮實際使用行為以及材料本身的性質(zhì)，以克服富鎳陰極的局限性。

研究成果

韓國漢陽大學(xué)鋰電大牛Yang-Kook Sun教授在Advanced Energy Materials上發(fā)表文章，High-Energy Ni-Rich Cathode Materials for Long-Range and Long-Life Electric Vehicles，研究了高能富鎳的陰極在高電壓下的暴露時間對電池性能的影響。

在這項研究中，作者研究了具有核-殼濃度梯度（CSG）的陰極（Li[Ni_0.88Co_0.10Al_0.02]O₂，表示為CSG-NCA88）和1 mol%摻B的CSG-NCA88陰極（Li[Ni_0.87Co_0.10Al_0.02B_0.01]O₂，表示為CSG-NCAB87）的微觀結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。為了確定高荷電狀態(tài)下的保持時間對陰極降解機理的影響，作者比較了CSG-NCA88和CSG-NCAB87陰極在全充電狀態(tài)下不同保持時間下的微觀結(jié)構(gòu)、電化學(xué)性能和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。

CSG-NCA88粒子的中心包括Li[Ni_0.905Co_0.079Al_0.016]O₂，周圍環(huán)繞著一個1.5 μm厚的封裝外殼，其濃度梯度和表面成分為Li[Ni_0.822Co_0.160Al_0.018]O₂。整個顆粒的Al濃度是恒定的，而Ni和Co濃度隨著殼層逐漸變化。CSG-NCAB87陰極內(nèi)的Ni和Co濃度變化與CSG-NCA88陰極中的濃度變化相似，B濃度保持不變，與Al濃度相似。

研究表明，對于CSG-NCA88陰極，其核心顆粒內(nèi)部可以通過微裂縫輕松暴露在電解質(zhì)中，在高SoCs下，降解隨著較高的保持時間的增加而加速，整個次級顆粒都會累積結(jié)構(gòu)損壞。相比之下，在摻B的CSG-NCAB87陰極中，其微觀結(jié)構(gòu)由具有更大長寬比的初級顆粒組成，微裂紋的形成被抑制，減少了顆粒內(nèi)部暴露于有害電解質(zhì)。

因此，CSG-NCAB87即使在高SoC的電解質(zhì)中暴露很長一段時間后仍然保持其原始微觀結(jié)構(gòu)，即使在45°C的高溫下也能表現(xiàn)出很高的循環(huán)穩(wěn)定性。此外，當(dāng)陰極以3 C的高倍率充電時，CSG-NCAB87的容量保留率顯著提高（1800周期后為76.2%），因為快速充電減少了高SoCs的電解質(zhì)暴露時間。容量衰減后，CSG-NCA88和CSG-NCAB87陰極顆粒的剖面表明，陰極降解的程度取決于高SoCs的電解質(zhì)暴露時間，微觀結(jié)構(gòu)修飾可以抑制電解質(zhì)暴露時間的不利影響。

考慮到EV LIB往往長時間保持帶電狀態(tài)，微結(jié)構(gòu)工程是在高SoCs下開發(fā)時間依賴性較低的富鎳陰極的實用策略。

圖文詳情

圖1. a) CSG-NCA88和b) CSG-NCAB87陰極的截面SEM圖像；c) CSG-NCA88和CSG-NCAB87陰極初級粒子的定量微觀結(jié)構(gòu)比較。CSG-NCA88陰極顆粒在第一個循環(huán)中充電為d) 4.1 V和e) 4.3 V時的SEM截面圖像。CSG-NCAB87陰極顆粒在第一次循環(huán)中充電為f) 4.1 V和g) 4.3 V時的SEM截面圖像。

圖2. a)根據(jù)CSG-NCA88和CSG-NCAB87兩種陰極在充電至4.3 V并保持不同時間下后的SEM截面圖像，計算出微裂紋的面積分數(shù)。b) CSG-NCA88和CSG-NCAB87陰極在4.3 V(20、200和500 h)保持不同時間后，完全放電狀態(tài)的灰度倒置SEM圖像

圖3. CSG-NCA88和CSG-NCAB87電化學(xué)性能的比較

圖4. CSG-NCA88和CSG-NCAB87循環(huán)性能對比

圖5. 循環(huán)前后的正極穩(wěn)定性表征

原文鏈接

High-Energy Ni-Rich Cathode Materials for Long-Range and Long-Life Electric Vehicles. Adv. Energy Mater.2022, 2200615

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202200615?af=R

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Yang-Kook Sun教授AEM：高SOC下的高鎳陰極失效機制

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