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研究背景

全固態鋰電池（ASLBs）因其優良的阻燃性和較高的能量密度而受到人們的廣泛關注。在各種超離子導體中，硫化物固態電解質(SEs)表現出極高的室溫離子電導率(>1 mS cm^-1)，這使得ASLBs無需額外加熱即可工作。然而，硫化物SEs的電化學穩定性窗口較窄(1.7~2.3 V vs. Li⁺/Li)，對許多傳統電極(如過渡金屬氧化物和鋰負極）具有反應活性。為了達到與商用鋰離子電池相當甚至更高的能量密度，選擇具有高能量密度和與硫化物SEs兼容性的電極是非常重要的。

盡管鋰負極具有較高的能量密度，但是枝晶的生長帶來了安全隱患。當鋰與硫化物配對，界面化學、電化學和機械穩定性是主要關注的問題。通過引入界面保護層、優化SEs生成更穩定的固體電解質界面相(SEI)、在Li金屬中使用添加劑來調整沉積行為等策略，都可以使界面更穩定。

然而，在大規模生產中，將鋰金屬陽極與硫化物SEs耦合的ASLBs商業化仍有很長的路要走，這需要解決界面反應問題，并在現有的制造中采用鋰金屬存在挑戰。

硅具有3590 mAh g^-1的超高室溫理論容量，約為常規石墨的10倍。還原電位平均為0.4 V (vs. Li⁺/Li)，避免了Li枝晶形成的風險，硅價格也很便宜。因此，硅陽極引起了工業界的極大興趣。然而，硅和硫化物之間的兼容性還很少有人研究。

成果簡介

祝紅麗教授AM：全固態電池實現1000次循環！硅+超薄硫化物+NCM811

近日，美國東北大學祝紅麗教授等人在Advanced Materials發表成果，High Performance Sulfide-based All-solid-state Batteries Enabled by Electrochemo-Mechanically Stable Electrodes，實現了高性能硫化物基全固態電池。

在本工作中，作者系統地評價了Si和Li金屬陽極在硫化物SE基ASLB中的實際應用。采用納米Si、Li₆PS₅Cl和導電碳的復合材料作為陽極，實現了具有優異電池級能量密度的ASLBs。復合陽極采用大規模球磨法制備，循環性能穩定。此外，還研究了硅表面的界面涂層，包括制備離子導電層和電子導電層。

陰極側采用單晶LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂(S-NMC811)作為陰極活性材料。采用溶膠凝膠法制備薄層硅酸鋰(Li₂SiO_x)作為S-NMC界面穩定劑，緩解了NMC與硫化物SE的副反應，這種方法可以在工業上進行放大，具有非常好的前景。為了進一步提高電池層的能量密度，降低內阻，加上采用了厚度小于50 μm的硫化物SE薄層（Li₆PS₅Cl）作為離子導電膜。

這些組合最終獲得了電池級的高性能，電流密度分別為0.158 mA cm^-2和3.16 mA cm^-2時，能量密度分別為285 Wh kg^-1和177 Wh kg^-1。當在C/3倍率循環，電池提供145 mAh g^-1的高比容量，并保持穩定的1000次循環。

這項工作說明了ASLB大規模商業化具有良好的前景，安全和經濟的能源存儲的大規模生產線是可行的。

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