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硫正極的穿梭效應和過度的體積變化嚴重阻礙了鋰硫電池的工業化應用，尋找一種有效的方法來抑制穿梭效應和體積膨脹仍然具有很大的挑戰性。

為此，武漢理工大學蘇寶連教授、李昱教授等人首次報道了一種創新的原子軌道雜化概念，用于構建具有雙聚苯胺（PANI）層的分層中空夾層硫納米球（HNP）作為大型高性能鋰硫電池的正極材料（記為S-PANI@S@S-PANI-HNPs）。

其中，PANI@S@ PANI-HNPs的原位硫化導致元素硫與PANI反應形成交聯、結構穩定的硫-聚苯胺（S-PANI）聚合物網絡且具有相互連接的二硫鍵，從而為硫物質提供協同的強結構和化學雙重限制。這種內在的新型化學限制通過Li 1s、S 2p和N 2p之間的高度可逆原子軌道雜化，導致S-PANI與多硫化鋰的強而可逆的化學鍵合。除了三明治結構效應外，這種在S-PANI聚合物網絡中開發的高度可逆的化學鍵合硫策略還提供了高硫利用率和非常高的電子和Li⁺傳輸速率。因此，該策略可顯著抑制穿梭效應并適應高體積變化。

圖1. S-PANI@S@S-PANI-HNPs正極的合成與表征

電化學測試表明，S-PANI@S@S-PANI-HNPs正極在0.2 C下具有1142 mAh g^-1的高初始容量，在500次循環后仍保持886 mAh g^-1的出色穩定容量。即使在1.0 C的高倍率下，電極也表現出每循環0.08%的低容量衰減。

此外，作者還在500次循環后觀察到前所未有的電極完整性，并且在200次循環后沒有體積變化。最重要的是，具有雙PANI層的S-PANI@S@S-PANI-HNPs正極能夠使用非常簡單且可持續的制備工藝大量生產。這些優異的性能表明，S-PANI@S@S-PANI-HNPs復合材料是一種商業可行且易于升級的高性能鋰硫電池正極材料。總之，這項研究提出了一種商業可行的策略，并為抑制穿梭效應和體積膨脹及提高電化學反應動力學和穩定性提供了重要的見解，從而促進了鋰硫電池的實際應用。

圖2. S-PANI@S@S-PANI-HNPs正極的電化學性能

Unprecedented strong and reversible atomic orbital hybridization enables highly stable Li-S battery, National Science Review 2022. DOI: 10.1093/nsr/nwac078

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蘇寶連/李昱NSR: 首次提出！強可逆原子軌道雜化實現高穩定鋰硫電池

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