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Appl. Catal. B Environ.：石墨-N高摻雜類石墨烯碳：一種用于還原CO2的無金屬催化劑

對(duì)于無金屬氮(N)摻雜的碳催化劑，嵌入碳骨架中的多種含氮物種通常被認(rèn)為是化學(xué)促進(jìn)劑，可以提高其對(duì)CO₂電還原反應(yīng)(CO₂RR)的催化性能。然而，關(guān)于何種N物種起主導(dǎo)作用仍存在爭(zhēng)議。

基于此，圣地亞哥州立大學(xué)顧競(jìng)、山西大學(xué)張獻(xiàn)明與張峰偉和蘭州大學(xué)董正平等人開發(fā)了一種軟模板輔助策略合成高表面積、高濃度的N摻雜碳NG催化劑。NG-T(T=700-1000°C)中的N物種可通過溫度的改變進(jìn)行微調(diào)，從而促進(jìn)各種N物種的功能區(qū)分，可獲得更高的電導(dǎo)率和大量的活性位點(diǎn)。基于對(duì)原始Pc/CNTs和NG-T催化劑的綜合分析，研究人員確定NG-1000中石墨N物種附近的碳原子是CO₂RR的主要活性物種。這種非金屬基電催化劑能夠在-0.72 V下實(shí)現(xiàn)95.0%的CO選擇性，CO電流密度可達(dá)9.07 mA cm^-2，與最先進(jìn)的金屬基電催化劑性能相當(dāng)。

這種不含金屬的N摻雜類石墨烯碳是用于可再生CO₂固定和轉(zhuǎn)化的金屬基催化劑的優(yōu)先替代品。研究人員將進(jìn)一步探索雜原子摻雜對(duì)提高催化劑性能的作用，確定可能的實(shí)際活性中心，并對(duì)這些催化劑進(jìn)行合理的設(shè)計(jì)。

Graphitic-N highly doped graphene-like carbon: A superior metal-free catalyst for efficient reduction of CO₂,?Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI:10.1016/j.apcatb.2021.120510

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