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?鄭奇峰/趙經(jīng)緯ACS Energy Letters：多合一添加劑助力4.6V高壓鋰離子電池！

提高充電電壓可以極大地提高基于三元正極的鋰離子電池（LIBs）的能量密度。但嚴(yán)重的寄生反應(yīng)和高電壓下的快速容量衰減帶來了挑戰(zhàn)，特別是對于富鎳正極。

圖1. 用于高壓鋰離子電池的電解液添加劑設(shè)計

華南師范大學(xué)鄭奇峰、Yu Ying、廣州天賜材料科技有限公司趙經(jīng)緯等通過將各種有用的功能整合到一個單一的分子中，合理地設(shè)計、合成了一類新的五元環(huán)磷酰胺（CPA），并將其作為高壓鋰離子電池（LIBs）的電解液添加劑，以克服長期以來嚴(yán)重的寄生反應(yīng)和快速容量衰減的難題。

綜合實驗和理論研究表明，具有不對稱胺基（-NR₁R₂）的CPA添加劑不僅可以有效清除電解液中有害的HF和H₂O，而且還可以進(jìn)行開環(huán)聚合，在正極表面產(chǎn)生高致密、薄而堅固的聚合物CEI層，從而大大抑制了電解液的分解、過渡金屬離子的溶出以及高壓下正極的結(jié)構(gòu)破壞。

圖2. 高電壓Gr||NMC111扣式電池的電化學(xué)性能

受益于上述優(yōu)勢，所獲得的含有不對稱CPA添加劑的電解液顯著改善了高壓Gr||NMC扣式和袋裝電池（高達(dá)4.6V）的循環(huán)穩(wěn)定性和庫倫效率。

因此，這項工作證明了將各種有用的功能整合到一個單一的添加劑中的有效性，并提供了關(guān)于不對稱分子在穩(wěn)定正極-電解質(zhì)界面中的重要作用的基本認(rèn)識，這為促進(jìn)高能量密度的高壓LIB的發(fā)展提供了一個簡單而高效的電解液添加劑設(shè)計策略。

圖3. CEI表征

Molecular Design of Asymmetric Cyclophosphamide as Electrolyte Additive for High-Voltage Lithium-Ion Batteries. ACS Energy Letters 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c00504

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