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漢陽(yáng)大學(xué)Mater. Today: 電動(dòng)汽車用無鈷層狀鎳錳氧化物正極的內(nèi)在缺陷

無鈷Li[Ni_xMn_1-x]O₂（NM）正極由于其成本競(jìng)爭(zhēng)力和循環(huán)穩(wěn)定性而受到廣泛關(guān)注，然而富鎳無鈷NM正極尚未得到廣泛研究，其低溫性能不佳的原因仍不清楚。

在此，韓國(guó)漢陽(yáng)大學(xué)Yang-Kook Sun等人比較了無鈷Li[Ni_xMn_1-x]O₂（NM）和常規(guī)Li[Ni_xCo_yMn_1-x-y]O₂（NCM）正極（x = 0.8和0.9）在不同溫度下的基本性質(zhì)和電化學(xué)性能。盡管在升高的工作溫度下，無鈷NM正極的容量和循環(huán)穩(wěn)定性與NCM正極相當(dāng)，但其低溫性能明顯不如NCM正極，這與其組成化學(xué)決定的固有特性有關(guān)。

其中Ni含量較高的正極低溫性能優(yōu)于Ni含量較低的正極，然而由于Ni無法發(fā)揮Co的作用，因此用Ni完全取代Co會(huì)對(duì)性能產(chǎn)生不利影響。Co的缺失不僅增加了鋰層中阻礙擴(kuò)散的陽(yáng)離子無序，而且降低了其離子擴(kuò)散（D_Li+）對(duì)低溫的耐受性，導(dǎo)致在高倍率和低溫下的性能較差。然而，目前尚不清楚無鈷NM正極的D_Li+下降是否歸因于較高程度的陽(yáng)離子混合，需要進(jìn)一步研究低溫下無鈷NM正極D_Li+下降的原因。

圖1. NM和NCM正極不同溫度下的電化學(xué)性能

此外，為了提高無鈷層狀氧化物正極的實(shí)際可行性，有必要解決其低溫性能差的嚴(yán)重弱點(diǎn)。其中，增加Ni含量可以提高其電化學(xué)性能，然而這種策略降低了其成本競(jìng)爭(zhēng)力并導(dǎo)致循環(huán)不穩(wěn)定。與富鎳NCA/NCM正極類似，可以探索各種摻雜/涂層策略來提高無鈷富鎳NM正極的循環(huán)穩(wěn)定性。減小無鈷NM正極的二次粒徑可能有效提高其倍率性能，但正極-電解液接觸面積的相應(yīng)增加通常會(huì)損害電化學(xué)和熱穩(wěn)定性。

相反，應(yīng)考慮對(duì)初級(jí)粒子的尺寸和形狀進(jìn)行微觀結(jié)構(gòu)改性以構(gòu)建容易的Li⁺擴(kuò)散路徑，從而克服無鈷層狀氧化物正極的主要缺點(diǎn)。否則，開發(fā)具有極低Co含量的微結(jié)構(gòu)控制的富鎳NCA/NCM正極便是實(shí)現(xiàn)具有成本競(jìng)爭(zhēng)力電動(dòng)汽車用高性能正極的最可行方法。

圖2. NM和NCM正極倍率性能差異的原因

Intrinsic weaknesses of Co-free Ni–Mn layered cathodes for electric vehicles, Materials Today 2022. DOI: 10.1016/j.mattod.2022.03.005

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