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盡管固態(tài)鋰氧（Li-O₂）電池具有高能量密度的潛力，但其容量低且循環(huán)壽命有限，實際上阻礙了其正極的開發(fā)。

在此，韓國三星電子公司Sang Bok Ma等人首次報道了一種有效的策略，通過引入無碳陶瓷正極材料和基于LiOH的反應(yīng)化學，同時提高固態(tài)Li-O₂電池的容量和可逆性。具體而言，作者通過第一性原理計算將高導電釕基復合材料（RBC）設(shè)計為無碳正極以避免與含碳材料相關(guān)的降解，從而提高循環(huán)穩(wěn)定性。此外，在主氧氣中加入水蒸氣作為添加劑，使放電產(chǎn)物由生長受限的Li₂O₂變?yōu)橐咨L的LiOH，容量顯著提高。

其中，水蒸氣會對Li-O₂電池性能起到三個重要的作用：

1）增加容量。由于在正極表面和其孔內(nèi)可容納更多可生長LiOH，因此可實現(xiàn)更高的容量；

2）提高放電電壓。水蒸氣可在3.4 V下誘導 LiOH的電化學形成，而沒有水蒸氣時在2.96 V下形成Li₂O₂；

3）增強動力學。產(chǎn)物LiOH可作為固態(tài)正極中的Li⁺導體，提高倍率性能。

圖1. 水蒸氣條件下Li-O₂電池的電化學表征

作者通過正極的電化學和結(jié)構(gòu)分析，包括O的K邊X射線吸收近邊結(jié)構(gòu)（XANES）測量，證實了LiOH作為放電產(chǎn)物在水蒸氣輔助正極反應(yīng)過程中的形成和生長。電化學測試表明，Li-O₂電池在100、150和200 mAh/g的不同截止容量下表現(xiàn)出高度可逆的放電/充電行為，放電和充電之間的電位差約為 1.1 V，對應(yīng)的能量效率分別為73.3、72.5和72.6%。

此外，僅含4 wt% 水蒸氣的RBC陶瓷正極可提供200 mAh/g的比容量并保持高達665次循環(huán)，表明其具有高可逆性。循環(huán)過程中充電的平均電壓保持在4.3 V以下，表明正極具有出色的穩(wěn)定性和催化活性。總之，所提出的水蒸氣添加劑策略便宜且簡單，且為開發(fā)用于實際 Li-O₂電池的高效陶瓷基固態(tài)正極提供了新的見解。

圖2. 含水蒸氣的Li-O₂電池的循環(huán)性能

Carbon-free high-performance cathode for solid-state Li-O₂ battery, Science Advances 2022. DOI: 10.1126/sciadv.abm8584

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三星Science子刊：基于無碳正極和水蒸氣添加劑的固態(tài)鋰氧電池

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