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由于傳統碳酸酯的不相容性和醚類電解液的窄電化學窗口，開發用于鋰金屬電池的新型溶劑勢在必行。盡管氟化醚顯示出改善的電化學穩定性，但它們幾乎不能溶劑化鋰離子。因此，電解液化學的挑戰是將氟化醚的高電壓穩定性與醚的高鋰離子溶劑化能力在單個分子中相結合。

弗里堡大學Ali Coskun、首爾大學Jang Wook Choi等報道了一種新型氟化溶劑 2,2-二甲氧基-4-（三氟甲基）-1,3-二氧戊環(DTDL)，它將環狀氟化醚鏈段與線性醚鏈段相結合，以同時實現高電壓穩定性，并調節鋰離子溶劑化能力和結構。

圖1 分子結構和電化學表征

從分子設計的角度來看，作者引入了吸電子官能團-CF₃，以提高醚的氧化穩定性。進一步為保持Li⁺溶劑化能力，又對-CF₃的空間排列進行了調整，以避免氟化碳原子直接連接到-O-原子上，如三（2,2,2-三氟乙基）原甲酸酯（TFEO）、雙（2,2,2-三氟乙基）醚（BTFE）和1,1,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙基醚（TTE)等氟化醚。

因此，原碳酸四甲酯核心被整合，以在一個簡單的一鍋反應中結合環狀氟化鏈段和線性醚鏈段，形成高度預組織的結合位點，從而獲得對Li⁺具有可控的溶劑化能力以增加離子對，同時實現高氧化穩定性。

圖2 Li|Cu半電池的循環性能和SEI成分

結果，在僅添加1 M的LiFSI鹽后，在基于DTDL的電解液中就觀察到接觸離子對(CIP)和聚集體(AGG)簇的形成，這與之前的報道一致。值得注意的是，這種低濃度的Li⁺配位FSI陰離子聚集體的形成非常顯著，而這種現象通常會在HCEs和LHCEs中獲得。因此，所獲得的溶劑化結構允許將電解液的氧化穩定性提高到5.5 V vs. Li/Li⁺，并獲得FSI衍生的無機SEI層和0.75的高鋰離子遷移數。

基于這些特殊特性，具有1 M LiFSI-DTDL的Li|Cu半電池在500次循環中表現出 99.2%的高平均CE。此外，采用2 M LiFSI-DTDL電解液的有限過量的Li|NCM811全電池在0.5 C下在200次循環后實現了84%的容量保持率，從而展示了這種新型電解液的應用潛力。

圖3 電解液的溶劑化結構分析

Fluorinated ether electrolyte with controlled solvation structure for high voltage lithium metal batteries. Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-29199-3

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Nature子刊：耐5.5V高壓的鋰金屬電池用新型氟化電解液！

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