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前言介紹

2023年1月12日，中科院大連化學物理研究所楊學明院士和張東輝院士、李燦院士、包信和院士和汪國雄研究員等人分別在Science（IF=63.714）、Nature Catalysis（Nat. Catal.，IF=40.706）和Nature Nanotechnology（Nat. Nanotechnol.，IF=40.523）上發(fā)表了三篇最新研究成果。

即“Stereodynamical control of the H + HD→H₂ + D reaction through HD reagent alignment”、“Blocking the reverse reactions of overall water splitting on a Rh/GaN-ZnO photocatalyst modified with Al₂O₃”和“Coverage-driven selectivity switch from ethylene to acetate in high-rate CO₂/CO electrolysis”。

其中，關于Science上成果的報道詳見：中國科學院大連化物所，“碰撞”出一篇Science！下面，對兩篇Nature大子刊上最新成果進行簡要的介紹，以供大家學習和了解！

成果展示

1. 李燦Nat. Catal.：Al₂O₃修飾Rh/GaN-ZnO光催化劑阻斷OWS的逆反應

太陽光驅動的光催化整體水分解（overall water splitting, OWS）技術是一種很有前景的太陽能-化學能轉換技術，但是只有少數光催化劑實現了OWS。主要原因是在光催化劑表面上發(fā)生OWS產物之間的逆向反應，包括氫、氧和活性中間物種。

基于此，中科院大連化學物理研究所李燦院士（通訊作者）等人報道了利用氧化鋁（Al₂O₃）原子層沉積方法（ALD）修飾基準光催化劑GaN-ZnO的Rh共催化劑（Rh/GaN-ZnO），可以在很大程度上抑制這些逆反應，從而使光催化OWS活性提高一個數量級以上。

實驗結果表明，在420 nm光照下，Al₂O₃的ALD能有效抑制反向反應，且不形成完整的包覆層，并將OWS在Rh/GaN-ZnO上的表觀量子效率（AQE）從0.3%提高到7.1%。該工作證明了ALD覆蓋了Rh助催化劑逆反應的高活性表面位點，打破了光催化OWS中Rh原子的還原/氧化循環(huán)。

圖文速遞

圖1. 氧化物沉積對GaN-ZnO光催化劑性能的影響

圖2. Al₂O₃對Rh/GaN-ZnO光催化OWS的促進作用

圖3. Al₂O₃修飾的Rh/GaN-ZnO光催化劑的形態(tài)和元素分布

圖4. 利用ALD優(yōu)先在Rh表面沉積Al₂O₃

小結

總之，作者發(fā)現利用ALD修飾惰性氧化物金屬助催化劑可在很大程度上抑制與OWS相關的逆反應，從而提高光催化反應的整體活性。特別是，Al₂O₃修飾的Rh/GaN-ZnO光催化劑在420 nm時進行OWS的AQE從0.3%提高到7.1%。

作者還發(fā)現這種抑制主要是通過氧化物優(yōu)先沉積在貴金屬輔催化劑的LCS上實現的，它在表面阻斷了產物（2H₂ + O₂→2H₂O和O₂ + 4H⁺ + 4e^?→2H₂O）之間的催化反應。該工作對光催化OWS反應中貴金屬輔催化劑反向反應的內在機理有了深刻的認識，為解決長期存在的光催化難題提供了有效的策略。

文獻信息

Blocking the reverse reactions of overall water splitting on a Rh/GaN-ZnO photocatalyst modified with Al₂O₃. Nat. Catal., 2023, DOI: 10.1038/s41929-022-00907-y.

https://doi.org/10.1038/s41929-022-00907-y.

2. 包信和&汪國雄Nat. Nanotechnol.：在高速CO2/CO電解中，覆蓋率驅動乙烯到乙酸的選擇性轉換

通過電解質和有機改性調整催化劑微環(huán)境可以有效提高CO₂電解性能。其中，一種方法是使用來自化石燃料不完全工業(yè)燃燒的混合CO/CO₂作為原料，但其對催化劑微環(huán)境的影響尚不清楚。

基于此，中科院大連化學物理研究所包信和院士和汪國雄研究員（共同通訊作者）等人報道了在堿性膜電極（MEA）組裝電解槽中CO/CO₂共電解CuO納米片。隨著原料中CO壓力的增加，主要產物逐漸由乙烯轉變?yōu)橐宜狨ィ@是由于CO覆蓋率和局部pH的增加。

在優(yōu)化條件下，多碳（C₂₊）產物的法拉第效率（FE）和局部電流密度分別達到90.0%和3.1 A cm^-2，對應的碳選擇性為100.0%，產率為75.0%，優(yōu)于熱催化CO加氫反應。在使用電解槽堆疊的擴大演示中，乙烯的生成速率在150 A時達到了最高的457.5 ml min^-1，乙酸的生成速率在250 A時達到了2.97 g min^-1。

Operando拉曼光譜和密度泛函理論（DFT）計算結果表明，在低CO壓力/覆蓋率條件下，CO更容易吸階梯式位點上，產生乙烯；而在高CO壓力/覆蓋率條件下，階梯式位點上CO含量較高時，有利于乙酸的產生。

圖文速遞

圖1. CO₂/CO電解性能

圖2. CuO納米片的形貌和結構表征

圖3. 依賴原料成分的產品分布

圖4. *CO覆蓋率依賴的反應途徑

圖5. 擴大性催化的展范

小結

總之，作者在堿性MEA電解槽中研究了CO/CO₂在CuO納米片上的共電解。隨著CO壓力的增大，主要產物逐漸由乙烯轉變?yōu)橐宜幔娏髅芏让黠@增大。其中，CuO納米片催化劑的形貌和結構不受原料組成的影響。

通過operando拉曼光譜對反應位點的識別和DFT計算對反應路徑的分析表明，在低CO壓力/覆蓋率下，CO優(yōu)先吸附在階梯式位點上并傾向于生成乙烯，而在在高CO壓力/覆蓋率下，以及臺階式位點上有更多的CO時，有利于生成乙酸。該工作突出了調節(jié)催化劑微環(huán)境的前景，以選擇性生產單一C₂₊產物，如乙酸和乙烯。

文章信息

Coverage-driven selectivity switch from ethylene to acetate in high-rate CO₂/CO electrolysis. Nat. Nanotechnol., 2022, DOI: 10.1038/s41565-022-01286-y.

https://doi.org/10.1038/s41565-022-01286-y.

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