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AM: 高熵合金電極中氧化物的工程微疇以實現高效的OER

催化頂刊日報：AM/Appl. Catal. B. /Adv. Sci./ACS Catal./Chem. Eng. J.

當前電催化反應的一個重要目標是利用簡單的方式和低廉的價格從原子水平開發出多級結構的集成電極。因此，華中科技大學于海濱、湖北大學曾明華和彭旭等人通過金屬冶煉法開發了一系列氧微合金高熵合金(O-HEAs)，其中(CrFeCoNi)₉₇O₃塊狀O-HEA具有優異的析氧反應(OER)性能。

高熵合金(HEA)中Cr₂O₃微疇在提高電催化劑OER活性方面起著關鍵作用：i)Cr₂O₃固溶體中微疇的形成改變了HEA基質的局部配位環境；ii) Cr離子浸出促進了電催化過程中的有效電荷轉移；iii) Cr離子浸出導致界面重建和非晶化。

(CrFeCoNi)₉₇O₃塊狀O-HEA顯示出優異的電催化析氧反應(OER)性能，在1 M KOH溶液中，電流密度為10 mA cm^-2時的過電位和Tafel斜率分別達到196 mV和29 mV dec^-1，并且穩定性超過120小時。氧微合金HEAs誘導形成氧化物微疇，不僅提高了塊狀材料的催化活性和穩定性，而且允許通過簡單的鑄造冶金過程進行量產，避免復雜的濕化學過程，有利于工業HEA電極材料的應用。

Engineering microdomains of oxides in high-entropy alloy electrodes toward efficient oxygen evolution. Advanced Materials, 2021. DOI: 10.1002/adma.202101845

Appl. Catal. B Environ. : 共摻雜Mo和Ce調節RuO₂電子關聯性來促進酸性條件下電催化OER

設計在酸性介質中高效電催化劑是促進質子交換膜(PEM)電解槽廣泛應用的一種有前景的策略。另外，析氧反應(OER)需要高過電位(η)來克服水分解過程中的高熱力學能壘。基于此，哈爾濱工業大學孫建敏團隊報道了一種將具有大離子半徑的Mo和Ce引入到RuO₂的策略，以調節Ru-O鍵周圍的電子結構，提高RuO₂在酸性條件下的OER活性和穩定性。

Mo和Ce可以作為電子給體將電子轉移到Ru上，有效地提高了Ru₃MoCeO_x在強酸性環境下的活性以及活性位點的溶解抵抗力。同時，Mo和Ce的共摻雜增強了Ru-O鍵的共價性和d-p軌道的雜化度，有效地調節了Ru₃MoCeO_x的電子結構從而獲得更好的OER性能。更重要的是，與RuO₂相比，Ru₃MoCeO_x在OER過程中形成氧化中間體*OOH的能壘從0.78 eV降低到0.60 eV，從而顯著促進了OER 活性。

在0.5 M H₂SO₄中， Ru₃MoCeO_x表現出出色的OER 性能，電流密度為10 mA cm^-2時的過電位僅為164 mV，并擁有卓越的質量活性(1469.5 A g^?1，1.53 V vs RHE)。此外， Ru₃MoCeO_x可以在100 mA cm^-2電流密度下連續電解100小時，表現出優異的穩定性。

Tuning electron correlations of RuO₂ by co-doping of Mo and Ce for boosting electrocatalytic water oxidation in acidic media. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120528

Appl. Catal. B Environ. : CoFe合金納米晶體封裝的N摻雜石墨碳納米片三功能電催化劑：雙金屬組分和石墨N增強OER、HER和ORR

設計出價格低廉且性能優異的OER、HER和ORR三功能電催化劑對于綠色能量的儲存和轉化至關重要。浙江師范大學胡勇團隊報道了一種用CoFe合金納米晶體 (CoFe@NC/NCHNSs)封裝的N摻雜石墨碳納米片三功能電催化劑，用其組裝的液態鋅空氣電池和水電解槽表現出優異的催化活性和耐久性。

作者使用具有豐富官能團作為連接體的2,2′- bipyridy -5,5′-二羧酸(H₂bpydc)作為有機配體，將CoFe合金錨定到碳基體上，并提供理想的前驅體用于制造高度摻氮的碳，以保護合金免受侵蝕和損失。優異的三功能電催化性能可以歸因于豐富的CoFe合金位點和石墨N的高含量摻雜的協同作用，石墨N和CoFe合金共同促進了氧中間體的形成以及水的解離，從而大大提高了內在活性。在CoFe@NC/NCHNSs催化劑的合成中引入Co和Fe物種，起到了將N錨定在碳基質中和生成石墨N物種的重要作用，這對促進高含量石墨N的形成至關重要，因此進一步提高了電催化活性。

所制備的催化劑對于ORR具有0.92 V的正半波電位(E_1/2)，對于OER和HER，在10 mA cm^-2電流密度下，下分別具有285 mV和120 mV的低過電位。組裝的液態鋅空氣電池具有184 mW cm^-2的高功率密度和50 h的長期循環性能，而水電解槽僅需1.665 V的電壓即可提供10 mA cm^-2的電流密度。

Trifunctional electrocatalyst of N-doped graphitic carbon nanosheets encapsulated with CoFe alloy nanocrystals: the key roles of bimetal components and high-content graphitic-N. Appl. Catal. B Environ., 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120512

Adv. Sci.: 在尖晶石氧化物固溶體中從原子尺度構建活性位點實現高效、穩健電催化OER

由于尖晶石氧化物具有理想的催化活性和快速的動力學，被認為是用于析氧反應(OER)的有前景的低成本非貴金屬電催化劑。然而，由于尖晶石氧化物的結構復雜，對提高尖晶石氧化物OER性能的深入研究仍然不足。尤其是關于大量空置八面體空隙的活性位點的構建尚未被探索。因此，廣東工業大學黃少銘與香港科技大學邵敏華等人設計并制造了由類似結構的 MoFe₂O₄(MFO)和CoFe₂O₄(CFO)納米片支撐在泡沫鐵(IF)上的固溶體(樣品表示為 MCFO NS/IF)。

尖晶石氧化物中Fe陽離子空位的形成可以通過氧化具有多種價態的陽離子(例如Mo和V)來實現。外來離子可以錨定在這些空位上，有助于晶格內外來離子分布的不規則性。由于空位的錨定效應，會導致陽離子隨機填充到八面體空隙中。同時，由于尖晶石氧化物中的陽離子取代趨勢，能夠通過陽離子的重新分布產生固溶體。該過程伴隨著由陽離子重新填充八面體位點，以增加催化劑表面上作為活性位點的TM_oct的數量。

隨著活性位點的增加和電子結構的改變，電催化劑表現出優異的OER催化活性，起始電位為1.41 V，在500 mA cm^-2的電流密度下過電位為 290 mV。此外，其能夠保持在250 mA cm^-2下1000 小時，具有38 mV dec^-1的Tafel斜率的快速動力學和優異的耐久性。

Constructing active sites from atomic-scale geometrical engineering in spinel oxide solid solutions for efficient and robust oxygen evolution reaction electrocatalysts. Advanced Science, 2021. DOI: 10.1002/advs.202101653

ACS Catalysis: 碘配位Pd單位點催化劑用于炔烴二烷氧羰基化

多相單金屬位點催化劑(HSMSCs)具有巨大前景，但大多數研究都集中在作為活性位點的金屬原子上，而忽略了配體的關鍵作用。單位點催化劑獨特的配位環境對于其實現其潛力至關重要。因此，中科院大連化物所丁云杰和宋憲根等人報道了通過大尺寸Pd納米粒子(NPs)原子分散成功制備了負載在活性炭上的具有碘化物配體(Pd₁/AC)的Pd單位點催化劑。

原位PEPICO和DRIFT測量表明，催化劑在碘甲烷中通過均裂使C-I鍵斷裂形成的碘自由基首先吸附在Pd NPs 表面，然后Pd⁰被氧化成Pd²⁺；環境CO與生成的Pd²⁺協調將新形成的單核復合物擴散到活性炭的表面，在那里最終被活性炭的表面羰基捕獲。確定所得單中心 Pd₁/AC催化劑的分子構型為[Pd(CO)I₄(O=AC)]^2-。

這種具有獨特分子構型[Pd(CO)I₄(O=AC)]^2?的Pd單位點催化劑Pd₁/AC應用于炔烴二烷氧羰基化反應。I配體既是活性中心的一部分，也是穩定單位點Pd原子所必需的。同時，具有高的1,4-二羧酸酯的二烷氧羰基化選擇性(>94%)和高乙炔轉化率(>99%)。此外，由于I配體的存在，避免了在Pd₁/AC催化劑上進行反應時所需要的磺酸助劑。通過至少七次循環試驗和廣泛的底物范圍（包括一些醇和炔烴），Pd₁/AC催化劑也實現了良好的耐久性。

Iodide-coordinated single-site Pd catalysts for alkyne dialkoxycarbonylation. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c01579

Chem. Eng. J.: 尿素誘導金屬氫氧化物的橋接作用提高PEC水分解穩定性

穩定性是在實際應用中評估光腐蝕半導體的光電化學（PEC）水分解性能的重要因素之一。因此，內蒙古大學王蕾和蘇毅國等人報道了將少量廉價尿素引入Ni、Fe基氫氧化物形成堅固且不易變形的OECs層，并進一步沉積在BiVO₄的光陽極。

尿素是一種輔助氮/碳源，在超薄OEC層的均勻生長中發揮了積極作用，從而取代了復雜的有機助催化劑。其次，尿素誘導的Ni,Fe基OEC的厚度可以通過調節尿素的量來改變，從而改善載流子動力學并保護光電極免受光腐蝕。最后，尿素的存在有助于沉積具有高電子轉移的均質助催化劑層，從而有高的電催化OER和PEC性能。

尿素-NiFeOOH/BiVO₄光陽極在1.23 V_RHE下具有 4.8 mA cm^-2的光電流密度。得益于金屬離子與尿素之間的強配位鍵，PEC測試前后OEC層中的C和N元素保持穩定，在0.8 V_RHE電位下能保持40小時穩定性。

A bridging coordination of urea tailoring metal hydroxides oxygen evolution catalysts promotes stable solar water splitting. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI:10.1016/j.cej.2021.131062

Chem. Eng. J.: WO₂-Na_xWO₃上無定型FeOOH涂層促進電催化OER

WO₂-和Na_xWO₃基(M= H, Li, Na, K, et al., x>0.25)材料可以作為光催化劑和電催化劑，但它們在堿性介質中的穩定性較差，需要進一步改進。因此，廣西大學尹詩斌團隊采用FeOOH 涂覆WO₂-Na_xWO₃催化劑((WO₂-Na_xWO₃)@FeOOH/NF)，以防止催化劑腐蝕并增強其在堿性介質中的析氧反應(OER)性能。

FeOOH由于穩定的相和對羥基物質的強吸附，在堿性條件下對OER表現出極好的穩定性和高活性。同時，FeOOH與材料表面的結合可以暴露更多的活性位點。FeOOH涂層極大地提高WO₂-Na_xWO₃穩定性，并且協同效應觸發電子相互作用以增強催化活性。

在1.0 M KOH溶液中，(WO₂-Na_xWO₃)@FeOOH/NF在100 mA cm^-2電流密度下進行120 h穩定性測試后，其電位僅上升18 mV，而沒有涂層的催化劑則上升43 mV，(WO₂-Na_xWO₃)@FeOOH/NF表現出良好的耐久性。同時，該催化劑在20 mA cm^-2下顯示出 220 mV的超低過電位，顯示出良好的OER活性。

Amorphous FeOOH coating stabilizes WO₂-Na_xWO₃for accelerating oxygen evolution reaction.

Chemical Engineering Journal, 2021. DOI:10.1016/j.cej.2021.131253

Chem. Eng. J.: GO對ZIF雜化物及其衍生的Co@N摻碳電催化劑的形貌調控并用于HER

設計獨特的金屬有機框架(MOF)前體對于開發用于析氫反應(HER)的高效金屬負載碳基電催化劑至關重要。因此，全南大學Jong HunHan團隊報道了氧化石墨烯(GO)在二維Co基葉狀沸石咪唑酯骨架(ZIF-Co-L)形態中的特殊作用。

GO通過調節ZIF反應介質中水分子數量來充當形狀導向劑。GO修飾的ZIF的形狀從典型的葉狀(GO含量<40 wt.%)轉變為細長的六邊形(GO含量≥40 wt.%)，這是因為GO將夾層水分子捕獲。缺水介質限制了晶體沿ZIF-Co-L的a方向生長，并通過扭曲ab方向上的單齒甲基咪唑(mIm)和c方向上的游離mIm之間的氫鍵相互作用而導致六邊形形狀的形成。此外，葉狀ZIF-Co-L@10%GO和六邊形ZIF-Co-L@40%GO前驅體被碳化為N摻雜碳/還原GO(rGO)電催化劑，表示為分別是Co-NC@10rGO-leaf和Co-NC@40rGO-Hex。

Co-NC@10rGO-lesf催化劑(~3% rGO)在KOH溶液中表現出快速的動力學和高耐久性(~10 h)。Co-NC@10rGO-leaf 在10 mA cm^-2時的過電位(220 mV)低于Co-NC@40rGO-Hex(230 mV)。這歸因于Co-NC@40rGO-Hex中Co-rGO的比例較低。盡管 ZIF前體具有出色的形狀優勢，但rGO含量(~13% rGO)抑制了其HER催化活性。

A hexagonal 2D ZIF-Co-L variant: Unusual role of graphene oxide on the water-regulated morphology of ZIF hybrid and their derived Co@N-doped carbon electrocatalyst for hydrogen evolution reaction. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.131270

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催化頂刊日報：AM/Appl. Catal. B. /Adv. Sci./ACS Catal./Chem. Eng. J.

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