1. 橡樹嶺實驗室Nat. Mach. Intell.: 主動學(xué)習(xí)用于發(fā)現(xiàn)鐵電材料結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系
鐵電材料中結(jié)構(gòu)和拓撲缺陷的新興涌現(xiàn)功能支撐了其從疇壁電子到高介電和機電響應(yīng)的極其廣泛的應(yīng)用范圍，許多功能已通過局部掃描探針顯微鏡方法被發(fā)現(xiàn)和量化。然而到目前為止，搜索一直是基于試錯法或根據(jù)直覺/預(yù)先假設(shè)使用疇壁結(jié)構(gòu)等輔助信息來識別潛在的感興趣對象，隨后進行人工探索。
在此，美國橡樹嶺國家實驗室Maxim A. Ziatdinov, Sergei V. Kalinin等人開發(fā)和實施了基于深度核學(xué)習(xí)（DKL）的實驗工作流程，用于主動發(fā)現(xiàn)鐵電材料中的結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系。其中，DKL基于高斯過程（GP）回歸，可以表示為GP與深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的組合。與使用單個（或少量）標(biāo)量描述符來引導(dǎo)導(dǎo)航過程且不包含先驗知識的經(jīng)典貝葉斯優(yōu)化（BO）策略相比，該方法使用結(jié)構(gòu)圖像中包含的數(shù)據(jù)來識別光譜測量的位置，并同時識別新位置建立結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系。這一發(fā)現(xiàn)過程由預(yù)測行為及其不確定性構(gòu)成的獲取函數(shù)指導(dǎo)并反映了實驗的目標(biāo)，該目標(biāo)可以是特定性能的優(yōu)化、與給定模型的相似性或新穎性發(fā)現(xiàn)。通過這種方式，作者結(jié)合相關(guān)機器學(xué)習(xí)方法建立多維數(shù)據(jù)集之間的關(guān)系并獲得相應(yīng)的不確定性，并將基于人類物理的決策在獲取函數(shù)的選擇中進行編碼。
圖1. 隨機采樣數(shù)據(jù)的DKL重建
為了說明DKL在實驗中的應(yīng)用原理，作者進行了壓電響應(yīng)力顯微鏡（PFM）測量實驗以研究極化滯后與鐵電/鐵彈性疇結(jié)構(gòu)之間的關(guān)系。結(jié)果表明，當(dāng)DKL由場內(nèi)和場外磁滯回線引導(dǎo)時顯示出不同的探索路徑和采樣點，這意味著場內(nèi)和場外磁滯回線受不同機制支配。此外，原則上DKL的深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)部分可在來自相同或相似系統(tǒng)的先前實驗數(shù)據(jù)上進行預(yù)訓(xùn)練，這在某種程度上相當(dāng)于遷移學(xué)習(xí)，然而這需要對分布外漂移效應(yīng)進行嚴格分析（如由于不同的顯微鏡設(shè)置）。同樣，該工作流程可擴展到其他掃描探針顯微鏡（SPM）模式，包括電流-電壓曲線或弛豫測量?？傊?，這項研究提出的 DKL方法是通用的，可應(yīng)用于廣泛的現(xiàn)代成像和光譜方法，此外還可用于更復(fù)雜的參數(shù)空間，如組合擴展庫或分子系統(tǒng)中的材料發(fā)現(xiàn)等。
圖2. 基于DKL-BO的自動化PFM實驗
Experimental discovery of structure–property relationships in ferroelectric materials via active learning, Nature Machine Intelligence 2022. DOI: 10.1038/s42256-022-00460-0
2. 殷宗友/夾國華/趙海濤SmartMat: 機器學(xué)習(xí)加速CO2RR電催化劑計算和設(shè)計
過去的幾十年中機器學(xué)習(xí)（ML）影響了電催化領(lǐng)域，研究人員開始利用基于ML的數(shù)據(jù)驅(qū)動技術(shù)來克服計算和實驗限制以加速合理的催化劑設(shè)計。然而，很少有討論ML流程整體協(xié)同加速CO2還原（CO2RR）電催化劑的計算和合理設(shè)計的綜述。
在此，澳大利亞國立大學(xué)殷宗友教授、科廷大學(xué)夾國華教授及中科院深圳先進院趙海濤副研究員等人總結(jié)了機器學(xué)習(xí)（ML）在CO2RR電催化劑設(shè)計中應(yīng)用的最新進展。與之前這方面的綜述不同，作者主要將ML在電催化CO2RR中的應(yīng)用分為兩個方面：一方面，研究人員基于AI技術(shù)構(gòu)建了勢函數(shù)，替代了求解薛定諤方程這種耗時的量子化學(xué)計算過程，從而加速了計算并達到大規(guī)模、低成本高通量模擬的目的，這是ML輔助加速計算過程的體現(xiàn)；另一方面，訓(xùn)練數(shù)據(jù)來源于高通量實驗數(shù)據(jù)、理論計算或模型構(gòu)建數(shù)據(jù)集，這是ML輔助合理設(shè)計過程的體現(xiàn)，包括建立數(shù)據(jù)集/數(shù)據(jù)源選擇、描述符選擇和驗證、ML算法選擇和模型預(yù)測。作者詳細討論了這兩種策略，并概述了ML在CO2RR電催化劑設(shè)計中的機遇和未來挑戰(zhàn)。
圖1. ML加速CO2RR電催化劑計算和設(shè)計的示意圖
最后，作者總結(jié)了未來ML在CO2RR電催化劑設(shè)計中的挑戰(zhàn)：1）計算成本問題。DFT計算仍將是短期內(nèi)篩選電催化劑和研究機理的主要工具，希望ML將在未來大幅降低昂貴的DFT計算成本；2）數(shù)據(jù)來源仍面臨挑戰(zhàn)。數(shù)據(jù)集是未來合理設(shè)計CO2RR電催化劑的基礎(chǔ)，然而目前缺乏用于模型訓(xùn)練和驗證的足夠多樣化和廣泛的實驗數(shù)據(jù)集；3）描述符的兼容性問題。由于實驗觀察和 DFT計算之間的代溝，實驗和模擬描述符之間的交互目前是不兼容的；4）算法的壁壘問題。算法參數(shù)可能會造成誤差，如何消除這些誤差需要算法調(diào)試。因此，有必要基于數(shù)據(jù)科學(xué)方法確保數(shù)據(jù)集和訓(xùn)練模型的可靠性和可重復(fù)性；5）可靠ML流程的合理設(shè)計問題。考慮到?jīng)Q速步驟的多樣化，未來集成DFT計算、ML和實驗的工作流程將促進對電催化CO2RR的進一步理解。
圖2. 不同ML方法訓(xùn)練模型的預(yù)測性能比較
Machine learning accelerated calculation and design of electrocatalysts for CO2 reduction, SmartMat 2022. DOI: 10.1002/smm2.1107
3. 韋國丹/周光敏/張璇EEM: 脈沖測試+機器學(xué)習(xí)快速估計電池剩余容量
鋰離子電池已廣泛用于消費電子、儲能和電動汽車領(lǐng)域，估算其容量的直接方法是直接測量，但完全充放電過程通常需要數(shù)小時才能完成。此外，來自傳感器的測量噪聲很容易影響實時電阻估計，而容量估計通常依賴于準(zhǔn)確的荷電狀態(tài)（SOC）。因此，如何準(zhǔn)確獲得SOC估計仍然是另一個挑戰(zhàn)。
在此，清華-伯克利深圳學(xué)院（TBSI）韋國丹副教授、周光敏副教授及張璇等人通過將常規(guī)的實時電流短脈沖測試與數(shù)據(jù)驅(qū)動的高斯過程回歸（GPR）算法相結(jié)合，成功開發(fā)并驗證了一種有效的電池估計方案，適用于容量從100%健康狀態(tài)（SOH）到 50% 以下的電池，最終估計的平均準(zhǔn)確率高達95%。首先，作者基于所提出的方法從電流脈沖測試的原始測量中獲取特征，以建立準(zhǔn)確有效的容量估計；其次，選擇在不同SOC和電壓階段上執(zhí)行短期電流脈沖測試來捕獲電池退化信息；第三，方便地從電流脈沖測試的電壓響應(yīng)的轉(zhuǎn)折點中提取特征。其中，輸入是脈沖電壓的采樣點，輸出是相應(yīng)的測量容量。作者比較了5種不同的機器學(xué)習(xí)方法，并最終選擇了結(jié)果可靠且魯棒性更好的GPR算法來進行容量估計。
圖1. 五種典型機器學(xué)習(xí)方法的性能比較
總體而言，這種脈沖測試只持續(xù)幾秒鐘，便于在鋰離子電池的各種工作條件下進行。與傳統(tǒng)的長充放電方法相比，所提出的脈沖測試可將測試時間減少80% 甚至更多。作者通過探索不同電壓階段和SOC對容量估計精度的影響來研究機制，結(jié)果表明電壓在3.4V左右時精度最好且SOC低時精度高，相同SOC下精度高于相同電壓脈沖下精度。此外，該模型的有效性主要取決于脈沖測試，因為它可以反映隨著老化的發(fā)展而極化加深的電池內(nèi)阻。其次，需要在脈沖測試前將電池統(tǒng)一到相同的狀態(tài)。否則，即使充電相同的電量，實際的SOC也會隨著老化程度的不同而不同。同時，脈沖曲線反映了電池在充電階段的老化程度及其電壓平臺的變化?？傊?，這種與數(shù)據(jù)驅(qū)動算法相結(jié)合的新型脈沖測試為快速估計剩余電池容量打開了一個新窗口。
圖2. 脈沖特征對預(yù)測能力的物理解釋
Fast Remaining Capacity Estimation for Lithium-ion Batteries Based on Short-time Pulse Test and Gaussian Process Regression, Energy & Environmental Materials 2022. DOI: 10.1002/eem2.12386
4. 南策文院士/沈忠慧Interdisciplinary Materials: 儲能材料中的機器學(xué)習(xí)綜述
機器學(xué)習(xí)（ML）憑借其極強的數(shù)據(jù)分析能力，在材料研究范式的革命中顯示出無限的潛力。為了促進ML在材料科學(xué)中的更大進步，加強材料與計算機/物理/數(shù)學(xué)之間的交叉融合勢在必行。
在此，清華大學(xué)南策文院士、武漢理工大學(xué)沈忠慧研究員等人總結(jié)了機器學(xué)習(xí)（ML）在儲能材料研發(fā)中的最新進展，并對ML在材料科學(xué)中的創(chuàng)新實施提供了一些見解。首先，作者介紹了一個基本的ML通用工作流程，包括目標(biāo)、數(shù)據(jù)、特征化、算法、評估和應(yīng)用六個步驟，討論了每個步驟中的關(guān)鍵概念、方法、示例和挑戰(zhàn)。然后，作者以介電電容器（DC）和鋰離子電池（LIBs）作為兩個具有代表性的例子，從三個方面重點介紹了ML在儲能材料研發(fā)中的最新進展，包括發(fā)現(xiàn)和設(shè)計新材料、豐富理論模擬及輔助實驗和表征。目前，ML已經(jīng)與實驗過程的整個生命周期廣泛集成并顯示出解決復(fù)雜問題的巨大潛力，極大地加快了儲能材料的研發(fā)步伐。然而，值得注意的是，仍有許多挑戰(zhàn)有待解決。
圖1. ML的通用工作流程
為此，作者概述了對儲能材料中ML應(yīng)用的未來挑戰(zhàn)和機遇的一些看法：1）建立全生命周期材料數(shù)據(jù)庫。大多數(shù)材料數(shù)據(jù)庫主要包含有關(guān)原子/分子/晶體結(jié)構(gòu)等相應(yīng)的內(nèi)在特性信息，但材料性能在整個生命周期中也可能受外部因素的影響。因此，以微觀結(jié)構(gòu)為主線進行全生命周期研究不僅可以為科技創(chuàng)新提供更多沃土，也更有利于材料的實際應(yīng)用；2）開發(fā)多目標(biāo)優(yōu)化算法。目前ML在優(yōu)化單目標(biāo)性能方面取得了成功，然而當(dāng)處理兩個或更多的性能時，優(yōu)化問題會變得棘手。因此，迫切需要開發(fā)新的高效算法；3）提高ML的可解釋性。盡管ML算法能夠?qū)崿F(xiàn)快速準(zhǔn)確的預(yù)測，但黑箱特性使其決策難以理解。因此，保持ML的可量化解釋性和智能預(yù)測之間的平衡是一項艱巨的挑戰(zhàn)，需要跨多個學(xué)科進行深度集成和協(xié)作。
圖2. 人工智能原子力顯微鏡（AI-AFM）的示意圖及應(yīng)用
Machine learning in energy storage materials, Interdisciplinary Materials 2022. DOI: 10.1002/idm2.12020
5. npj Comput. Mater.: 機器學(xué)習(xí)加速發(fā)現(xiàn)具有超低晶格熱導(dǎo)率的四元硫?qū)倩?/strong>
具有本征低晶格熱導(dǎo)率的新型化合物在基礎(chǔ)研究中受到高度追捧，這將有助于設(shè)計和發(fā)現(xiàn)適用于設(shè)備應(yīng)用的高效材料。高通量（HT）DFT 計算等現(xiàn)代計算方法加速了新化合物的發(fā)現(xiàn)，但該方法可能會錯過許多迄今未知的穩(wěn)定化合物。
為此，美國西北大學(xué)Chris Wolverton, Cheol Woo Park及Koushik Pal等人設(shè)計了一種基于晶體圖卷積神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（CGCNN）的先進機器學(xué)習(xí)（ML）模型，用來發(fā)現(xiàn)新的四元硫?qū)倩顰MM’Q3（A/M/M ‘=堿金屬、堿土金屬、后過渡金屬、鑭系元素，Q=硫?qū)僭兀?。該模型對輸入晶體結(jié)構(gòu)的體積（即尺度）不敏感，從而使模型能夠在不知道其DFT弛豫體積的情況下更準(zhǔn)確地預(yù)測假設(shè)化合物的性質(zhì)。結(jié)果表明，材料發(fā)現(xiàn)的總體成功率相當(dāng)高（~11%），作者總共發(fā)現(xiàn)了461種可能合成的新型四元硫?qū)倩铮ò?9 種熱力學(xué)穩(wěn)定和362種低能亞穩(wěn)定化合物）并對4199種獨特的AMM’Q3組合物進行DFT計算驗證。作者隨機選擇了14種DFT穩(wěn)定的半導(dǎo)體和非磁性化合物研究熱傳輸特性，計算表明這些化合物都表現(xiàn)出超低的晶格熱導(dǎo)率。
圖1. 多目標(biāo)ML框架的圖示
通過分析其中一種化合物KLiZrSe3的諧波和非諧波晶格動力學(xué)特性，作者發(fā)現(xiàn)該化合物家族中的超低晶格熱導(dǎo)率源于（a）產(chǎn)生低聲速的軟聲學(xué)聲子分支，（b）出現(xiàn)在低頻的聲子分支之間的強雜化，（c）在格林乃森參數(shù)的高值中可見的較大聲子非諧性。此外，低能量幾乎無色散的光學(xué)聲子分支的存在也造成載熱聲子壽命縮短，進而導(dǎo)致非常低的晶格熱導(dǎo)率。這項工作能夠鼓勵基于圖神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的ML模型的應(yīng)用和開發(fā)，以有效地發(fā)現(xiàn)新材料。雖然這項研究繞過了輸入晶體結(jié)構(gòu)的DFT弛豫體積信息，但必須設(shè)計一個可解釋弛豫期間晶體結(jié)構(gòu)在應(yīng)力和離子位置的ML模型?？傊@項研究證明了尺度不變ML模型在預(yù)測新化合物方面的高效性，并為這些新化合物提供了實驗研究機會。
圖2. 預(yù)測的穩(wěn)定化合物的熱傳輸特性
Scale-invariant machine-learning model accelerates the discovery of quaternary chalcogenides with ultralow lattice thermal conductivity, npj Computational Materials 2022. DOI: 10.1038/s41524-022-00732-8
6. 圣母大學(xué)羅騰飛/馬瑞民ACS AMI: 基于強化學(xué)習(xí)探索高熱導(dǎo)率非晶聚合物
開發(fā)具有理想導(dǎo)熱性的非晶聚合物具有重要意義，因為其在熱傳輸至關(guān)重要的應(yīng)用中無處不在。然而，傳統(tǒng)的愛迪生式方法很慢且不能保證材料開發(fā)的成功。
在此，美國圣母大學(xué)羅騰飛、馬瑞民等人采用基于強化學(xué)習(xí)的逆向材料設(shè)計算法，利用文獻中生成的469個分子動力學(xué)（MD）模擬數(shù)據(jù)探索高熱導(dǎo)率（TC≥0.400 W/m·K）的非晶聚合物。作者使用機器學(xué)習(xí)生成的基準(zhǔn)數(shù)據(jù)庫 PI1M（其中包含約100萬個虛擬聚合物結(jié)構(gòu)）訓(xùn)練基于循環(huán)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（RNN）的聚合物生成器，并使用該模型生成新的聚合物結(jié)構(gòu)。此外，作者訓(xùn)練了隨機森林（RF）模型以量化469個MD模擬數(shù)據(jù)上的化學(xué)-TC關(guān)系，該模型為新生成的聚合物提供反饋（即預(yù)測TC）。結(jié)果顯示，對于所有生成的TC≥0.400 W/m·K的聚合物，其TC介于0.400~0.430 W/m·K之間。作者通過計算合成可及性分數(shù)評估了其可合成性，并使用MD模擬驗證了所選聚合物的熱導(dǎo)率。
圖1. 本研究中使用的聚合物結(jié)構(gòu)表示示例及TC分布
最終，作者通過MD模擬驗證了30種聚合物結(jié)構(gòu)，其TC范圍從0.360~0.693 W/m·K，其中最佳導(dǎo)熱聚合物的TC為 0.693 W/m·K。根據(jù)合成可及性分數(shù)估計，這些聚合物很容易合成。MD計算的TC可能會受到所用力場準(zhǔn)確性的影響，但由于作者使用相同的力場來生成所有數(shù)據(jù)，因此本研究的結(jié)果和結(jié)論應(yīng)該是自洽的。此外，在非晶聚合物中，構(gòu)象比鍵合相互作用本身更重要，因為熱載體會因結(jié)構(gòu)無序而分散。此次模擬的聚合物主要涉及有機分子中包含的常見鍵和原子，因此使用的力場應(yīng)該能夠捕獲構(gòu)象，從而提供對非晶聚合物TC的一致預(yù)測。這項工作證明了使用強化學(xué)習(xí)來設(shè)計具有高TC聚合物的適用性，可以推廣到設(shè)計具有不同特性的聚合物材料。
圖2. 使用MD模擬的無非晶聚合物生成和TC計算圖
Exploring High Thermal Conductivity Amorphous Polymers Using Reinforcement Learning, ACS Applied Materials & Interfaces 2022. DOI: 10.1021/acsami.1c23610
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