可充電鋰離子電池中的固態電解液由于能夠實現更高的能量密度，并通過去除揮發性液體電解液來提高電池安全性，因此引起了人們的極大關注。然而，現有的固態電解質材料缺乏足夠的電化學性能，或者需要昂貴且耗時的處理方法，這阻礙了它們的廣泛采用。近日，美國西北大學Mark C. Hersam（通訊作者）等人在知名期刊ACS Energy Lett.上發表了題為“Blade-Coatable Hexagonal Boron Nitride Ionogel Electrolytes for Scalable Production of Lithium Metal Batteries”的論文。
作者介紹了一種涂覆六方氮化硼離子凝膠電解質，它具有較高的室溫離子電導率(>1 mS cm?1)，對金屬鋰負極穩定，可廣泛應用于薄膜(<40 μm)和無裂紋薄膜中。此外，這種涂層漿料具有可調的粘度，使其能夠在現有的電池制造基礎設施中使用。以LiFePO4為正極的鋰金屬電池在室溫下表現出最高的倍率性能，以1 C的倍率循環500次后容量保持率為78 %。
可刮刀涂覆的hBN離子凝膠漿料物理化學性質通過液相剝離法制備的hBN納米片(圖a)，由于其良好的物理性能，包括熱穩定性、化學惰性、電絕緣性質被用作凝膠基質。此外，hBN納米片的高比表面積已被證明與離子液體產生強烈的相互作用。DMF具有足夠的極性來混合和分散hBN離子凝膠(圖b)，而非極性溶劑如庚烷和甲苯(圖c)無效。此外，非極性溶劑與離子液體不相容，在離子凝膠和稀釋劑溶劑之間形成相分離。傅立葉變換紅外(FTIR)光譜可用于測量熱干燥后生成的hBN離子凝膠中殘留的DMF(圖e)。最終的刮刀涂覆的hBN離子凝膠(33.4 wt% hBN)既保持了1.6 mS cm?1的高室溫離子導電性(圖f)，又保持了所需的機械性。
室溫下刮刀涂覆的hBN離子凝膠電池中的電化學性能為了測試刮刀涂覆的hBN離子凝膠的循環穩定性和倍率性能，構建了LFP|Li電池，并在室溫下進行恒流循環。圖a顯示了帶有hBN離子凝膠的LFP|Li電池的倍率測試，該電池在0.1 C時的容量為140 mAh g?1，在1 C時為106 mAh g?1。圖b顯示了各種倍率下的充放電曲線。為了測試hBN離子凝膠的循環穩定性，將LFP|Li電池在1 C下連續循環(圖d，e)。500次循環后，容量保持率為78 %，平均庫侖效率>99.99 %。
刮刀涂覆的hBN離子凝膠的LFP|Li電池的高溫(60 ℃)性能為了證明hBN離子凝膠的熱穩定性，在60 °C的工作溫度下測試了LFP|Li電池的倍率性能和循環穩定性。由于高溫下離子電導率的提高以及ILE進一步滲透到LFP正極中，可實現的容量增加到0.1 C下的160.5 mAh g?1和1 C下的142.7 mAh g?1，同時保持了平均庫侖效率>99.8%。通過在60 °C、1 C充放電倍率下對LFP|Li電池進行恒流循環，測試了hBN離子凝膠的高溫循環穩定性(圖d，e)。250次循環后的容量保持率為85 %，平均庫侖效率>99.9 %。
Blade-Coatable Hexagonal Boron Nitride Ionogel Electrolytes for Scalable Production of Lithium Metal Batteries (ACS Energy Lett., 2022, DOI: 10.1021/acsenergylett.2c00535)
