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研究成果

鋰離子電池（LIB）廣泛用于電動汽車、移動電子設備和物聯網。然而，近年來，可充電LIB的爆炸和火災頻繁發生。有機電解質的易燃性阻礙了LIB的進一步發展。水系可充電電池因其高安全性、低成本和環境友好而備受關注。其中，由于Zn金屬的高理論比容量（820 mAh g^-1或5855 mAh cm^-3），水系Zn離子電池（ZIB）是最強大的候選電池。

然而，不穩定的鋅陽極嚴重阻礙了ZIB的長期循環。

1）Zn枝晶的不可控生長是由不均勻的電荷濃度和成核產生的。Zn離子的成核往往發生在低能位置，從而導致Zn枝晶，“死Zn”斷裂，導致庫侖效率（CE）下降。

2）鋅金屬在水電解質中熱力學不穩定，很容易與水和溶解在水中的氧氣反應，產生大量的副產物，如Zn₄(OH)₆SO₄·xH₂O。

3）枝晶和副產物的積累將擴大電解質和鋅負極之間的接觸面積，從而加劇副反應。

因此，鋅負極和水電解質之間的副反應導致沉積/溶解的可逆性差，并伴有Zn枝晶生長。此外，Zn枝晶的持續增長將刺穿隔膜，這將導致電池短路和故障。

近日，武漢理工大學麥立強教授在ACS Energy Letters上發表最新研究成果，Zwitterionic Bifunctional Layer for Reversible Zn Anode，在鋅負極上修飾了一層雙離子保護層，既可以抑制Zn枝晶，又能夠緩解副反應，實現了高度可逆的鋅負極。

該雙功能保護層是1-乙烯基-3-（羧甲基）-咪唑和丙烯酰胺（AM）的自由基共聚形成，作者稱之為聚兩性離子液體(PZIL)離子遷移層。為了制備該人工涂層，首先將丙烯酰胺和1-乙烯基-3-（羧甲基）-咪唑單體溶解在水溶液中制備前體溶液，然后將前體溶液均勻涂在鋅箔上，然后自由基聚合。Zn箔上的沉積行為可以通過兩性離子官能團和Zn離子之間的強結合力來有效調節。

一方面，PZIL功能層可以阻礙電解質和鋅陽極之間的直接接觸，這歸因于兩性離子基團和水分子之間的強烈吸引力，改變了水合Zn²⁺的溶劑結構，這將減少Zn²⁺周圍的水分子數量，與Zn陽極直接接觸的水分子也更少；由于電荷-偶極和偶極-偶極相互作用，界面層中的游離水可以與兩性離子基團緊密結合，從而抑制游離水的擴散行為。這有效地促進了去溶劑化過程，并防止了Zn金屬陽極的腐蝕。

另一方面，兩性離子鏈上的陰離子促進了Zn²⁺的均勻分布。PZIL層的致密和帶負電荷的網絡結構產生了豐富的成核位點，使得鋅離子均勻沉積在鋅金屬表面，從而防止鋅枝晶的生長。兩性離子鏈對Zn²⁺的調節作用也得到了密度泛函理論（DFT）的證實，Zn²⁺傾向于與-COO^–結合，-COO^–和Zn²⁺的結合能也高于Zn-H₂O（-9.59 eV），這表明Zn²⁺將被-COO^–而不是水捕獲。

由于這兩個獨特的功能，PZIL-Zn在1 mA cm^-2時提供更長的2600小時的循環，具有低可逆沉積電位（約50 mV），在1000個周期中，平均CE為99.65%，而裸鋅只能循環160圈。與二氧化錳正極相結合組成的全電池也表現出出色的穩定性。

本文通過聚兩性離子液體修飾層，展示了一種有前途的制造高性能水系鋅電池的方法。

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