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固態電解質（SSEs）在采用鋰金屬負極實現高能量密度和安全的可充電池方面發揮著關鍵作用。不幸的是，由于界面固-固接觸差導致的不均勻鋰沉積和枝晶穿透阻礙了它們的實際應用。

中科大任曉迪等通過簡單的冷工藝將固態萘鋰(Li-Naph(s))引入石榴石電解質和鋰負極之間，充當塑料單片混合導電中間層(PMMCl)。

圖1 Li-Naph(s)的表征

Li-Naph(s)對Li⁺(4.38 × 10^–3 S cm^–1)和電子(1.01 × 10^–3 S cm^–1)具有出色的混合導電能力，用作固態電池的中間層時有望使鋰負極與石榴石電解質的高倍率和長期循環穩定性成為可能。PMMCl具有：

1)層狀分子晶體結構，能夠使表面Li⁺在二維平面上傳輸；

2)固有的導電性，未配對電子在芳環中離域，以均勻化界面處的電場，從而實現均勻的鋰金屬沉積/剝離；

3)高化學穩定性和與鋰負極和LLZTO固態電解質的良好相容性；

4)可變形能力，以適應鋰負極在循環過程中的體積變化；

5）低成本和簡單的制造工藝。

這是首次將Li-Naph(s)用作固態電池的PMMCl，與之前的復合中間層相比，這種單片材料能夠在鋰/石榴石界面實現本質上均勻的電場和鋰離子傳輸，從而顯著降低界面電阻并實現均勻且無枝晶的鋰沉積/剝離。

圖2 對稱電池性能

研究顯示，Li-Naph(s)改性的LLZTO具有1.7 mA cm^-2的高臨界電流密度、小過電勢（低至12 mV）、超過1200小時的出色長期循環穩定性。此外，PMMCl還具有出色的倍率能力，并在1 mA cm^-2的高電流密度下保持500小時的穩定循環。電化學性能的顯著提高主要歸功于PMMCl優異的界面Li⁺和e-電荷轉移特性。

PMMCl不僅允許鋰負極與石榴石電解質之間的緊密接觸，而且為 Li⁺和電子的面傳輸提供了有序的層狀框架。由于鋰/石榴石界面處的鋰離子通量和電場均質化，這種單片中間層極大地改善了界面電荷轉移動力學，并能夠以高倍率實現無枝晶的鋰沉積/剝離。這些發現為使用單片混合導電中間層的固態電池提供了一種新的界面設計策略。

圖3 全電池性能

Plastic Monolithic Mixed-Conducting Interlayer for Dendrite-Free Solid-State Batteries. Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202105924

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中科大任曉迪Adv. Sci.：單片離子/電子混合導電中間層實現無枝晶固態電池

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