1. 密歇根大學Nature Catalysis前瞻: 用于多相催化研究的可解釋機器學習
迄今為止，機器學習（ML）在多相催化中的大多數應用都使用黑箱模型來預測與催化性能相關的可計算物理性質（描述符），如吸附或形成能。從黑箱模型中提取有意義的物理見解非常具有挑戰性，因為這些模型的內部邏輯由于其高度復雜性而不易解釋。可解釋的ML方法將黑箱模型的預測能力與物理模型的可解釋性相結合，從而提供了一種替代方案。
在此，美國密歇根大學安娜堡分校Suljo Linic, Bryan R. Goldsmith等人討論了催化研究人員可用的可解釋ML方法及可解釋ML在加速多相催化領域的假設形成和知識生成方面的潛力。作者通過簡要描述黑箱模型來構建討論框架，通常黑箱模型不透明的內部邏輯使得提取物理見解具有挑戰性。接下來，作者介紹了兩類可解釋的ML：1）灰箱ML方法。該方法可以完成從黑箱模型中提取物理洞察力的后處理，使用單獨的模型或技術來獲得對黑箱模型的解釋；2）玻璃箱ML方法。該方法可以直接輸出解釋，且通常對其函數行為有約束。此外，作者重點介紹了使用可解釋ML方法的多相催化研究，可解釋的ML有助于改進均相催化劑的設計和研究，由于其與分子設計的大量交叉，這在許多方面是一個更成熟的領域。
最后，作者概述了多相催化中應用可解釋ML的關鍵挑戰：1）缺乏合適的大型實驗數據集。一種可能途徑是對文獻中已有的大量催化劑數據進行挖掘，另一種方法是在流動反應器、機器人技術或計算機視覺的輔助下推廣新的組合式高通量催化劑合成和表征技術；2）現有可解釋的ML研究對計算描述符非常依賴，生成能夠更好預測真實催化材料在反應條件下行為的新假設和描述符是一項關鍵挑戰；3）數據集的生成昂貴且耗時，將黑箱ML與可解釋的ML合并可能有助于未來研究；4）模型可訪問性和可重用性。作者相信，使用易于獲得表格屬性的可解釋ML模型將有助于擴大領域使用和影響；5）盡管解釋工具可能很有幫助，但ML不能消除催化科學家在推進科學理論和假設方面的作用。除非研究人員能夠解釋，否則從ML模型得出的結論是毫無意義的。
Interpretable machine learning for knowledge generation in heterogeneous catalysis, Nature Catalysis 2022. DOI: 10.1038/s41929-022-00744-z
2. 彭翃杰/王濤ACS Catalysis: 機器學習輔助篩選用于C1催化的二元合金
由于資源枯竭及其對環境影響，C1催化即CH4、CO和CH3OH等單碳分子的催化轉化受到了廣泛關注。然而，設計用于C1分子工業催化轉化的有效催化劑的主要挑戰是階梯式合金表面的有效反應性評估。
為此，電子科技大學彭翃杰研究員、西湖大學王濤研究員等人設計了一種機器學習（ML）輔助方法來高通量篩選用于C1化學的高活性/穩定二元合金催化劑。作者基于包含200多種二元A3B型合金階梯（211）面上不同位點圖案的綜合數據集訓練了ML模型，這些模型僅利用非從頭算（電子數、原子半徑和原子電負性）、簡單的塊狀材料特性作為輸入特征。結果顯示，模型在預測原子碳（EC*）和氧（EO*）在特定位點的吸附能（Eads）方面表現出令人印象深刻的準確性，其中MAE小于0.2 eV，RMSE小于0.25 eV。結合位點的相關特征不僅可以適應由局部位點幾何形狀引起的Eads變化，而且還可以適應未知合金催化劑中盡可能多的活性位點基序。
這種設計的ML模型不利用任何需要DFT松弛特征，因此僅需要最小的計算成本，但其預測精度仍可與DFT計算相媲美。為了進一步證明模型的有效性，作者使用ML模型對1300多種未經訓練的合金估計的EC*和EO*進行后續篩選，目的是為C1催化中的一些重要反應找到有前景的合金催化劑。作者通過火山圖確定有希望的候選者，其有效性最終通過對一種篩選出的Cu3Pd合金催化劑的詳細微觀動力學研究來驗證。更重要的是，采用的簡單物理特征賦予了ML模型很好的可解釋性，并允許將隱藏的設計原則提取到有效的催化劑上。總之，這種具有完全可解釋物理特征的數據驅動方法證明了從表觀數據中挖掘潛在催化劑設計原理的可能性，并為發現理想的合金催化劑鋪平了道路。
Machine Learning-Assisted Screening of Stepped Alloy Surfaces for C1 Catalysis, ACS Catalysis 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c00648
3. 清華付紅巖ACS Nano: 機器學習輔助實現仿生軟傳感器陣列的對象識別
具有自我感知能力的軟界面在環境感知和反應中發揮著至關重要的作用。然而，材料和傳感系統之間日益增長的重疊給傳感器集成帶來了無數挑戰，包括多模態傳感設計、能夠實現高時空傳感分辨率和高效處理方法的簡化系統設計。
在此，清華大學深圳研究生院付紅巖副教授等人報道了一種仿生軟傳感器陣列 （BOSSA），它基于摩擦電效應集成了壓力和材料感官數據并為個人和物體識別任務提供環境感知。其中，系統架構由BOSSA和類似于大腦感知層次結構的人工神經網絡組成。受人類體感神經支配結構的啟發，BOSSA使用級聯電極作為嵌入低模量多孔硅橡膠中的“巴齊尼氏（Pacinian）感受器”，多孔硅橡膠傳感過程中的摩擦起電機制使BOSSA對壓力和材料都敏感。此外，級聯電極通向BOSSA中的行+列電極層顯著減少了行×列的數據采集通道數量。研究表明，BOSSA在單像素觸覺感知中具有更高的感知分辨率，并利用所提出的行掃描信號分析支持多像素感知（行×列），這在以前一直被忽視。
圖1. 用于用戶和對象識別的基于機器學習的BOSSA
基于支持向量機（SVM）模型的輔助，作者使用BOSSA實現了基于單像素擊鍵動態的10個用戶（98.9%）的個人識別。此外，作者還展示了BOSSA在操控10個物體時記錄的多像素傳感圖（4000幀）的大規模數據集。在類似于人腦神經網絡的多層感知器（MLP）模型的輔助下，賦予的復合傳感能力使BOSSA能夠識別10個具有未知尺寸和形狀的不同材料物體（98.6%）的放置和提取，突出了 BOSSA在智能家居/行業中實現實際應用的能力。此外，受益于壓力和材料傳感模式的集成、簡化的電極設計和易于制造等優點，BOSSA在可部署和高分辨率傳感器界面方面具有廣闊的前景，可通過自然系統的靈敏度來感知環境。
Machine-Learning-Assisted Recognition on Bioinspired Soft Sensor Arrays, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c01548
4. 湖大方棋洪Mater. Horiz.: 多階段策略實現低成本高效率的多主元素合金設計
多主元素合金（MPEAs）具有卓越的性能，在結構、功能和智能材料方面具有巨大的潛力。然而，由于其性能強烈依賴于成分和成分主導的微觀結構，在廣泛的成分和類型中以性能為導向的高效設計是一個極具挑戰性的問題。用于設計 MPEA的現有一步策略通常試圖直接建立從組成到性能的關系，然而這種模式忽略了復雜相結構，從而導致計算和目標性能之間存在顯著偏差。
在此，湖南大學方棋洪教授、俄羅斯別爾哥羅德國立大學Peter K. Liaw等人提出了一種集成機器學習、物理定律和數學模型的多階段設計方法，用于以非常省時的方式開發所需屬性的MPEA。作者引入成分主導的相結構作為中介，結合物理引導的機器學習來預測相的形成，同時微觀結構控制的數學模型用于計算屈服強度。首先，作者構建“物理特征空間”來描述MPEA 的相位形成并將其嵌入機器學習中。與以成分作為描述符的情況相比，物理特征約束的機器學習模型不僅有助于準確揭示相形成的一般標準，而且使模型具有可解釋性和通用性。此外，提出的綜合考慮皮爾遜系數和物理特征的特征工程方法有效地提高了機器學習模型的準確性和效率，建立的數學模型考慮了廣泛的強化機制，如晶界強化、相變強化和固溶強化。因此，當前模型對于多相MPEA是通用的，其預測強度的準確度高達90%，并且優于其他現有模型。
眾所周知，合金的高強度很可能源于多相微觀結構。對于Al-Co-Cr-Fe-Ni-Mn體系，由于高形成焓，Al和Ni的結合傾向于形成BCC相。隨Al含量的增加，MPEAs從FCC相轉變為BCC+B2相。因此，多相的強塑性協同作用得到了發展，原因如下：FCC基體提供了合理的伸長率和良好的應變硬化能力，而BCC和B2 相在較軟的FCC相中充當硬增強體并產生強大的背應力。該多階段設計策略可以捕獲到這個隱藏的規律，指導超越常規合金性能的多相MPEA的實驗探索。此外，通過尋找相分數和組成的最佳組合，作者以最少的時間和成本開發了一種新的多相MPEA，其高強度-延展性協同作用超過了迄今為止報道的系統和子系統。總之，這項工作所提出方法的成本和效率幾乎超過了所有以前的材料設計技術，為同時實現快速和準確的材料設計提供了新途徑。
Performance-oriented multistage design for multi-principal element alloys with low cost yet high efficiency, Materials Horizons 2022. DOI: 10.1039/D1MH01912K
5. 南安普頓大學Nano Lett.: 深度學習輔助聚焦離子束納米加工
聚焦離子束（FIB）銑削是一種重要的快速原型制作工具，廣泛用于微/納米制造及器件和材料表征。該技術允許在各種材料中制造任意結構，但為給定任務建立工藝參數是一項多維優化挑戰，通常通過耗時的迭代試錯來解決。
在此，英國南安普頓大學Kevin F. MacDonald, Ben Mills等人證明基于先前制造經驗的深度學習可以預測聚焦離子束（FIB）銑削制造結構的后加工外觀，涵蓋廣泛的樣品設計幾何形狀（任意微/納米結構特征形狀和尺寸）及離子束參數（電流和單位面積劑量）。研究表明，每次預測僅需幾十毫秒，且在考慮儀器和目標特定工件的情況下，在一系列離子束參數上的預測準確度超過96%。這可以顯著減少新FIB工藝的開發和優化所需的實驗劑量測試迭代的時間和次數，還可以用于快速評估設計的影響或工藝參數修改。這種預測保持了樣品性能（既定工藝結果的一致性），可以防止離子源和離子槍束孔老化，從而增加了所述組件的使用壽命，特別是在高度重復（如交叉截面表征）任務中。
此外，針對儀器/目標材料的特定偽影的預測結果同樣準確，這增加了神經網絡可用于早期故障（束對齊、孔徑損傷）檢測和識別的前景。為了驗證該模型的可用性，作者訓練了一個神經網絡模型來模擬特定目標介質上特定類型的FIB銑削任務，同時改變離子電流和劑量（保持所有其他系統參數不變）。在實踐中，可以根據手頭的任務、相關的各種目標材料及全方位的基板和系統元數據來訓練網絡。通過這種方式，神經網絡將積累對影響過程結果的眾多樣本和系統參數之間的復雜關系的“理解”。因此，基于機器學習的FIB/SEM系統作為集成的微/納米制造和樣品表征平臺不僅具有相當大的功能增強空間，而且神經網絡也可能有助于對銑削工藝（即離子束-目標相互作用）的新科學理解。
圖2. 神經網絡預測和實際FIB銑削過程結果之間的比較
Deep-Learning-Assisted Focused Ion Beam Nanofabrication, Nano Letters 2022. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c04604
6. 北科大宿彥京ACS AMI: 多目標機器學習輔助發現優異熱穩定性的熒光粉
Ce摻雜石榴石熒光粉在白色發光二極管（LED）系列中發揮著重要作用，過去的幾年中已經提出了許多以經驗為指導的試錯實驗用于發現適合白光LED的熒光粉。在白光LED中，熒光粉的工作溫度可能達到200 °C，而探索在所需波長下具有出色熱穩定性的熒光粉仍然是一個挑戰。
為此，北京科技大學宿彥京教授等人介紹了一種有效的多目標機器學習（ML）方法，僅通過5次實驗迭代即可發現目標波長范圍內具有出色熱穩定性的石榴石型熒光粉。作者成功地構建了一個具有7個特征的峰值發射波長模型和具有6個特征的T60模型（T60是熱穩定性的度量，表示在室溫下發光強度下降到60%的溫度），設計的循環流程包括：1）從文獻中收集數據和特征構建；2）選擇波長和T60的特征和模型；3）定義未知的石榴石結構數據集作為搜索空間；4）通過自適應實驗設計推斷合成和表征的最佳候選者；5）通過實驗和測量對初始數據集進行擴充，進一步完善推理和設計。在推斷最佳候選者的同時，使用經過訓練的波長模型篩選出波長在480~510 nm范圍內的熒光粉，然后將T60模型與有效全局優化（EGO）策略相結合，通過自適應迭代平衡開發與探索。
研究表明，內核嶺回歸（KRR）模型預測性能最好，波長模型和T60模型的R2值分別為0.79和0.64。在模型預測的具有石榴石結構的171636種化合物中，作者通過基于主動學習的多目標優化選擇了25個樣品進行制備和表征。最終發現，Lu1.5Sr1.5Al3.5Si1.5O12:Ce（LSASG）表現最好，具有優異的熱穩定性（在640 K時保持≥60% 的發射強度）且發射峰約為505 nm。此外，通過分析LSASG的結構、發光和熱穩定性，作者篩選并解釋了幾個關鍵的物理特性。其中，熱穩定性隨著Ce濃度的增加而降低，Ce3+的摻雜會導致A位CeO8多面體畸變度增加，從而增強電子-聲子相互作用進而影響熱穩定性。總之，LSASG是一種非常有應用前景的熒光粉，特別是在高溫操作環境中。
Multiobjective Machine Learning-Assisted Discovery of a Novel Cyan–Green Garnet: Ce Phosphors with Excellent Thermal Stability, ACS Applied Materials & Interfaces 2022. DOI: 10.1021/acsami.2c02698
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