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光電化學（PEC）分解水是一種很有前途的可再生太陽能光轉換方法。然而，由表面缺陷態引起的費米能級釘扎（FLP）嚴重限制了PEC活性。基于此，中南大學劉敏教授，蔣良興教授，上海師范大學卞振鋒教授，慕尼黑大學Emiliano Cortés教授（共同通訊作者）等人通過精確調控的旋涂和煅燒制備了一系列具有次表面氧缺陷（sub-O_v）的金屬氧化物半導體。

理論計算表明，sub-O_v可以消除FLP并保持活性結構。蝕刻X射線光電子能譜（XPS）、掃描透射電子顯微鏡（STEM）和電子能量損失譜（EELS）顯示O_v位于次表層~2-5 nm區域。Mott-Schottky和開路光電壓結果證實了FLP效應的消除。

因此，在1.23 V vs. RHE時BiVO₄、Bi₂O₃、TiO₂的PEC性能分別為5.1、3.4和2.1 mA cm^-2，在72小時內具有出色的穩定性。

由于Bi₂O₃具有較低的Bi-O鍵能和良好分散的價帶，因此它被用來作為研究sub-O_v誘導的消除FLP的模型。

首先構建了含不同類型O_v的Bi₂O₃模型（含s-O_v的I-Bi₂O₃；不含O_v的P-Bi₂O₃；含sub-O_v的Sub-Bi₂O₃）。局域態密度（LDOS）圖表明，I-Bi₂O₃的s-O_v在導帶底附近產生了一個弱缺陷態，電荷密度分布圖表明，這種局域態是由最外層的Bi和O原子貢獻的，豐富的表面缺陷態傾向于釘扎光生空穴的準費米能級，導致PEC分解水過程中嚴重的表面FLP。

O_v的消除可以完全鈍化表面缺陷態，從而抑制FLP效應，因為在帶隙內沒有出現雜質態。同時，從導帶底到價帶頂的負偏移E_F使n型I-Bi₂O₃轉變為p型半導體（P-Bi₂O₃），大大削弱了陽極電流反應。

有趣的是，Sub-Bi₂O₃仍然保留典型的n型半導體性質，雖然在次表面引入O_v產生了接近導帶底和價帶頂的中間能隙態，但出現的雜質態的電荷密度主要來自于次表面原子。

最外層的表面原子對中間能隙態的貢獻很小，這大大減輕了表面缺陷態進一步消除了FLP效應。晶體結構和部分電荷密度結果表明，sub-O_v的存在給相鄰原子帶來了輕微的畸變，導致了明顯的電子局域化。

Subsurface Engineering Induced Fermi Level De-pinning in Metal Oxide Semiconductors for Photoelectrochemical Water Splitting. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202217026.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202217026.

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Angew.：次表面氧缺陷消除費米能級釘扎增強光電催化活性

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