強金屬-載體相互作用(SMSI)被認為是多相催化中最重要的概念之一,但很少有研究關注SMSI調節載體結構、性質及其對催化性能的作用。基于此,華南理工大學陳禮敏等人報道了在不同氣氛中預處理的銳鈦礦TiO2(001)納米片負載Pt進行逆水煤氣變換反應,該催化劑表現出優越的催化性能。研究表明,TiO2載體的氫化和N摻雜都會產生表面和本體缺陷。表面氧空位和摻雜的N物種增強了負載過程中Pt物種的分散,并且負載的Pt物種和SMSI促進了TiO2載體的還原,從而在H2活化過程中產生更多的表面氧空位和缺陷。此外,更多的電子從TiO2轉移到N摻雜催化劑中的表面Pt物種,導致Pt和N摻雜載體之間更重要的SMSI效應。而在RWGS反應過程中,表面缺陷吸附CO2形成活性中間體,容易分解為CO,而表面Pt顆粒激活H2并使H2溢出以補充表面和整體缺陷。與氫化相比,N摻雜的TiO2具有更穩定的Ti3+,在還原氣氛中傾向于遷移到表面以填補消耗的表面缺陷從而提高催化性能。這種新型的RWGS反應路線在Pt/N-TiO2催化劑上具有更好的催化性能。通過對調節SMSI的載體缺陷以及SMSI對缺陷再生和遷移的影響以及它們各自對催化性能的影響進行全面系統的研究,可實現所提出的新型RWGS反應路線。這種研究策略厘清了催化劑結構-性能之間的關系,這在涉及SMSI效應的多相催化中是可行的。Reciprocal regulation between support defects and strong metal-support interactions for highly efficient reverse water gas shift reaction over Pt/TiO2?nanosheets catalyst,?Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI:10.1016/j.apcatb.2021.120507