鋰硫(Li-S)電池是一種很有前景的新型電化學電源。然而,多硫化物的穿梭效應和緩慢反應動力學仍然阻礙了Li-S電池的商業化,這會造成活性物質的不可逆損失、鋰金屬負極的腐蝕和電池內阻的增加,最終導致電池循環壽命短、庫侖效率低。溫州大學王舜等通過甲苯二異氰酸酯(TDI)上的異氰酸酯基團與有機分子三(羥丙基)膦(THPP)和羥基化多壁碳納米管(CNT-OH)的酯化反應,成功構建了一種新型插層膜材料,以作為先進鋰硫電池的功能夾層。圖1 材料結構分析研究顯示,在CNT-OH上接枝有機小分子THPP催化劑可以有效催化多硫化物的轉化,抑制多硫化物的穿梭效應,并誘導形成穩定的SEI層作為鋰硫電池的插層。通過光譜和電化學分析,作者進一步發現THPP在加速多硫化物轉化為低有序硫化鋰和抑制多硫化物損失方面起著關鍵作用,從而使該研究設計的Li-S電池具有高容量、優異的倍率性能和長期穩定性。圖2 催化機理分析正如預期的那樣,采用 CNT-OH+TDI+THPP/PP夾層組裝的Li-S電池在5 C高倍率下的可逆容量為734.2 mAh g-1,經過1500次循環后,可逆容量仍為419.9 mAh g-1,容量衰減率僅為0.029%,相應的庫侖效率也達到99.4%以上。即使在低溫(-10℃)下,該電池也可實現1700次循環,每個循環的容量衰減率為0.036%。這種通過將THPP分子共價接枝到夾層上而不改變電極結構的簡單策略可能會為Li-S電池應用帶來光明的未來。圖3 Li-S電池電化學性能Hydroxylated Multi-walled Carbon Nanotubes Covalently Modified with Tris(hydroxypropyl) Phosphine as a Functional Interlayer for Advanced Lithium-Sulfur Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202204327