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目前，LiCoO₂（LCO）是最成功的商用鋰離子電池正極材料。將LCO循環至高達4.5 V甚至4.6 V的高電位可以顯著提高容量，但由于高度氧化的Co⁴⁺和O^–物種與有機電解液之間的嚴重表面副反應，會導致結構退化等問題。

為了應對上述問題，北京大學深圳研究生院潘鋒教授、張明建副研究員等人提出了一種用于LCO表面改性的定向陰陽離子雙梯度策略，通過濕涂工藝和中溫煅燒在LCO中設計并構建了厚度約為60 nm的陰陽離子雙梯度尖晶石狀表面（DG-LCO）。由于Al³⁺和Co³⁺具有相似的離子半徑和相同的化合價，因此Al可在LCO晶格中取代Co，較大的Al-O鍵能和較小的晶體尺寸變化使Al³⁺取代的LCO在充放電過程中表現出改善的結構穩定性和較低的晶格應變。

此外，F表面摻雜可以減輕與電解液的界面副反應，因為F參與形成更穩定的過渡金屬（TM）-F鍵，可在高充電電壓下直接改變陰離子氧化過程。此外，它可以生成表面TMF_x物種作為正極-電解質界面（CEI）的有利成分之一，可有效抵抗電解液中HF的腐蝕從而保護正極表面以提高CEI穩定性。

圖1. LCO的陰陽離子雙梯度表面設計

因此，作者選擇了電化學惰性的陽離子和陰離子（Al³⁺和F^–）以梯度方式取代表面的Co³⁺和O^2-，從而在充電至高電位時最大限度地減少近表面區域的高度氧化的Co⁴⁺和O^–物種，并大大抑制誘導的表面副反應，這是在高電位下保持LCO結構穩定性的關鍵。出乎意料的是，這種雙梯度設計導致了與體相層狀結構相干的尖晶石狀表面結構，這有利于Li⁺擴散動力學并減輕深度充電狀態下的結構坍塌。

因此，DG-LCO正極在4.6 V下實現了高容量（0.1 C時≈216 mAh g^-1）、出色的循環穩定性（1.8 Ah軟包全電池在1 C下循環100次后容量保持率為 88.6%）及提高的倍率性能（5 C時≈140 mAh g^-1）。總之，這項研究為未來設計具有長壽命和高倍率能力的正極材料提供了有用的指導。

圖2. DG-LCO正極的電化學性能

Surface Design with Cation and Anion Dual Gradient Stabilizes High-Voltage LiCoO₂, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200813

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潘鋒/張明建AEM: 陰陽離子雙梯度表面設計穩定4.6 V高壓鈷酸鋰正極！

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