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鋰硫（Li-S）電池由于理論能量高、成本低，是最有前景的下一代儲能技術之一。然而，實際上高能量Li-S電池的循環壽命仍然非常有限，原因尚不清楚。

太平洋西北國家實驗室Dongping Lu等通過實用條件下的電池研究，證明內部短路（ISC）是Li-S電池早期失效的根本原因，這歸因于S正極和鋰負極之間的串擾。

圖1 普通Li-S在貧電解液條件下和循環后拆解正負極重新組裝注液后的性能

研究發現，正極形貌對S正極和鋰負極的反應均勻性有重要影響，特別是在實用貧電解液條件下。鑒于S正極的高孔隙率和粗糙度，沿電極表面始終存在局部分布的高低區域。當軟鋰箔用作負極時，粗糙的正極在電池組裝過程中容易在壓力作用下在鋰負極表面產生壓痕，導致兩個電極之間的接觸不均勻。這些高度凹進的區域具有更好的接觸，因此局部電阻更小。

而對于凸起區域來說，可能會出現局部接觸松動，甚至是很小的間隙，從而導致局部電阻較高。當施加電流時，電化學反應將優先沿著較低電阻區域發生，從而導致不均勻的鋰沉積/剝離，這會造成鋰的局部體積膨脹和粉化，從而導致電解液重新分布，進一步加劇了局部電阻和電流密度的變化。最終，由正極和負極串擾引起的糾纏形態演變和電解液重新分布會導致高局部電流密度，誘導樹枝狀鋰生長和ISC。

圖2 正極形貌對鋰負極的串擾

因此，有兩個因素在ISC中發揮重要作用。首先，不均勻接觸是由初始狀態下粗糙的正極形貌引起的，并且在循環過程中進一步惡化。第二個因素是電解液條件。在富電解液條件下，過量電解液會通過完全填充電極之間的間隙，在一定程度上補償局部電阻變化。然而，在貧電解液條件下或電解液耗盡的情況下，由于缺乏電解液，電極形貌的影響會被放大。這解釋了為什么ISC在圖案化電極中發生得非常早。

應該注意的是，由于電解液副反應和不可避免的電極粉碎，在鋰或任何其他可充金屬電池中，可用電解液的損失是不可避免的。這意味著對于任何電解液條件，在電池循環后，粗電極最終將經歷不均勻的電解液分布，并且對于較粗的電極來說更快。此外，這兩個因素在電池循環過程中相互糾纏，形成高局部電流密度并導致樹枝狀鋰生長。

研究證明，任何可以使正極反應均勻化并降低局部電流變化的方法都將有助于延遲或消除ISC，從而延長電池循環壽命，其中控制電極形貌是實現這一目標的最直接方法之一。該研究為延長高能Li-S和其他可充金屬電池循環壽命的電極設計提供了新的思路。

圖3 具有粗糙正極的Li-S電池中的局部電流分布和鋰負極演化

Early Failure of Lithium–Sulfur Batteries at Practical Conditions: Crosstalk between Sulfur Cathode and Lithium Anode. Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202201640

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