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ACS Nano: 在石墨烯上設計配位的Ni-Nx和Fe-Nx用于電化學CO2轉化制合成氣

電化學CO₂還原制高附加值化學品是一條重要的CO₂減排路徑，貴金屬Pt、Pd、Au、Ag是優異的CO₂電還原制CO催化劑，發展過渡金屬Ni、Co、Fe為代表的單原子催化劑用于該反應極具前景。

新南威爾士大學Rose Amal、Rahman Daiyan和國立臺灣大學Ru-Shi Liu等人提出了一種自上而下的策略用于在多孔石墨烯框架上可控制備配位Ni-N_x（Ni-hG）和Fe-N_x（Fe-hG）催化劑，Ni-hG和Fe-hG催化劑可以任意比例結合在廣泛的電勢范圍（-0.6到-1.1 V）內制備合成氣（H₂/CO=1-10）。研究發現，隨著Ni-N_x中N的配位數減少，CO選擇性增加，而Fe-N_x位點支持HER反應。

結合多種結構表征手段，證實物理混合Ni-hG/Fe-hG催化劑中形成了Ni-N_x和Fe-N_x配位結構，Ni和Fe分別以單原子形式高度分散。

圖1. 催化劑結構表征

催化結果表明，Ni-hG可以高選擇性催化CO生成，法拉第效率大于90%，Fe-hG催化H₂生成的法拉第效率同樣高于90%。在-0.6到-1.1 V范圍內，物理混合后的Ni-hG/Fe-hG催化CO生成的法拉第效率約為50%，合成氣比例約為1。

當把Ni-hG和Fe-hG以不同比例混合時，合成氣H₂/CO比可以得到調整。并且，該催化劑可以成功應用于膜電極反應器氣相CO₂電還原制合成氣。

圖2. CO₂電還原性能測試和機理研究

圖3. 大規模催化測試

Designing Undercoordinated Ni-N_x and Fe-N_x on Holey Graphene for Electrochemical CO₂ Conversion to Syngas. ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c03293.

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