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第一作者：朱建功副教授

通訊作者：戴海峰教授、Michael Knapp

通訊單位：同濟大學、德國卡爾斯魯厄理工學院（KIT）

研究背景

鋰離子電池健康狀態（SoH）已被用作衡量使用狀態的指標，通常用相對剩余容量與初始容量的比率來表示。準確的容量估計具有挑戰性但至關重要，可用于準確預測行駛里程并計算最大儲能能力。通常，電池容量是在完全充電后通過完全放電過程獲得的。然而，現實場景中電池放電依賴于用戶行為，很少有完整的放電曲線用于車載電池健康監測。研究表明，利用弛豫電壓曲線特征可在無需額外循環信息的情況下估計電池容量。然而，電池的弛豫電壓曲線尚未通過機器學習方法對來自不同電池類型的大規模數據進行系統研究。

工作簡介

為此，同濟大學戴海峰教授、德國卡爾斯魯厄理工學院（KIT）Michael Knapp（共同通訊）等人提出了一種基于從電池弛豫電壓中提取特征并將其用于電池容量估計的機器學習方法，該方法無需任何先前的循環信息。作者報道了包含各種條件下循環的130個商用鋰離子電池的3個數據集的研究，以評估容量估計方法。其中，一個測試數據集用于構建基于LiNi_0.86Co_0.11Al_0.03O₂（NCA）正極的電池模型。用于驗證的2個數據集分別基于LiNi_0.83Co_0.11Mn_0.07O₂（NCM）正極和Li(NiCoMn)O₂– Li(NiCoAl)O₂（NCM+NCA）正極混合物的電池。對于用于模型構建的數據集，最佳模型的均方根誤差（RMSE）為1.1%。然后通過向基礎模型添加特征線性變換來開發遷移學習模型，該擴展模型在用于模型驗證的2個數據集上實現了1.7%的RMSE，證實了利用電池弛豫電壓的容量估計方法的普適性。該工作以“Data-driven capacity estimation of commercial lithium-ion batteries from voltage relaxation”為題發表于國際頂級期刊Nature Communications（IF=14.919）。

圖文詳情

要點1：數據生成

本研究創建了關于NCA、NCM和NCM + NCA電池的大型循環數據集，其中一個數據單元包括具有以下放電容量的完全充電后的弛豫電壓曲線。每條弛豫電壓曲線都轉化為6個統計特征，即方差（Var）、偏度（Ske）、最大值（Max）、最小值（Min）、均值（Mean）和超峰度（Kur）。從NCA、NCM和NCM + NCA單元收集的數據集分別命名為數據集1、2和3。數據集1用于基礎模型訓練和測試，數據集2 和3用于通過遷移學習評估和提高所提出方法的通用性。

表1. 數據集生成的循環電池和循環條件

圖1a顯示了NCA電池使用0.5 C充電倍率的完整循環曲線，包括5個過程，即（I）恒流充電，（II）恒壓充電，（III）充電后弛豫，（IV）恒流放電和（V）放電后弛豫，其中恒流放電容量被視為循環期間的電池剩余容量。NCA和NCM電池的恒壓充電和恒流放電之間的弛豫時間為30 min，實際采樣時間為120 s，NCM + NCA電池為60 min，采樣時間為30 s。如圖1b所示，電池弛豫期間的起始和終止電壓隨循環次數增加呈下降趨勢。

圖1. 電池循環數據

NCA電池的電池容量與循環次數的函數關系如圖1c所示，在100~71%的容量窗口中，循環次數從50到800不等。很明顯，充電電流和溫度都對容量衰減有很大影響，且電池容量顯示出明顯變化。NCM電池的循環數據如圖1d所示，在250和500次循環（25℃）、1250和1500次循環（35℃）及45°C下約1000次循環之間疲勞剩余容量降至71%。因此，將溫度提高到35和45°C對容量保持有有益影響，且充電電流處于電池可處理極限。NCM?+?NCA電池的循環數據如圖1e所示，在任何循環放電倍率都表現出線性衰減趨勢，在750~850次循環中出現71%的剩余容量，表明電池循環條件的影響。

要點2：特征提取

圖2a中的Var代表了一個弛豫過程中電壓點的分布，Var隨容量衰減而減小意味著弛豫電壓隨循環次數增加呈現出更尖銳的分布，Ske和Kur都使用Var進行歸一化并用于描述相應電壓曲線的形狀。圖2b中的Ske對于幾乎所有循環條件都是正的，表明超過一半的采樣電壓數據低于平均電壓，即相對于弛豫時間電壓下降最初很快然后逐漸減慢。

圖2. 從電壓弛豫曲線中提取的特征作為 NCA電池容量的函數

此外，圖2c中的Max呈現出所有循環條件下最大電壓隨容量下降的單調下降。如圖2d~e所示，Min和Mean相對于容量減少先增加后減少。圖2f所示的Kur是從原始數據的峰態減去正態分布的峰態得到的超峰態。對于所有循環條件，過度峰態都是負的，這意味著弛豫電壓的分布比正態分布更溫和。

要點3：容量估計

在本研究中，XGBoost被選為主要的機器學習方法，ElasticNet作為多元線性模型用于比較，支持向量機（SVR）模型用于遷移學習方法驗證。作者通過使用不同的特征組合來減少輸入的數量并簡化模型的復雜性來執行特征縮減，使用XGBoost方法在不同特征組合下比較交叉驗證RMSE。

圖3. 基于不同特征組合的XGBoost方法的交叉驗證RMSE比較

從圖中可看出，RMSE隨特征數量的增加逐漸降低，使用3個特征后的準確率提升不再明顯。其中，通過三個特征組合中的[Var, Ske, Max]輸入可得到最佳的估計結果。在XGBoost方法中，訓練和測試的RMSE隨弛豫時間增加而減小，說明較長的弛豫時間會提高模型精度。因此，作者將30min后電壓弛豫的Var、Ske和Max提取為基礎模型的輸入。

圖4. 不同估計方法輸入三個特征[Var, Ske, Max]的容量估計結果

如圖4所示，XGBoost和SVR的測試RMSE均達到1.1%，表現出優于線性模型的性能。訓練和測試的RMSE接近，說明數據拆分的有效性。此外，作者從報道的容量估計方法中選擇代表性方法與本研究進行了比較。對于大型數據集，所提出的使用靜息電壓的方法可實現良好的估計精度（1.0%）。然而，獲取特定充電電壓曲線存在挑戰。本研究無需特定工作條件和電壓范圍即可輕松獲得電池充滿電的弛豫過程，從而為電池容量估算提供了新視角。

表2. 基于電壓特征進行電池容量估計的不同模型測試RMSE比較

要點4：物理解釋

交流電化學阻抗提供了關于容量衰減機制的頻域信息，因此每個循環組的主要老化因素通過擬合電化學阻抗參數進行討論。基本上，R0的增加可能是由于電解液中的接觸損失和離子電導率的降低。R1代表與SEI相關的電阻，由高頻下的半圓表示。R2是描述電化學反應速率的電荷轉移電阻，它與顆粒開裂導致電極材料損失有關。分析表明，三種電池內部衰減機制的多樣性導致了各種衰減路徑，這可以解釋在電池容量估計中應用簡單線性模型的困難性。此外，似乎不同的電池類型在一定程度上遵循相似的衰減規則，這啟發了驗證時遷移學習的使用。

圖5. 電池循環過程中的交流電化學阻抗變化

要點5：遷移學習驗證

為了適應數據集2和3中存在的電壓特征變化，作者提出了遷移學習（TL）方法。模型權重通過數據集1進行預訓練以獲得基礎模型，然后將數據集2和3 中的一些新數據單元設置為輸入變量，以重新訓練TL模型。作者基于具有微調策略的兩種TL方法（TL1和TL2）來調整新添加層的權重，而其他層的權重保持不變。TL1表示在容量輸出之前增加了一個線性變換層，TL2意味著在基礎模型之前構建一個線性變換層以適應輸入特征。

圖6. 遷移學習估計容量與實際容量的測試結果

數據集2和3的最佳準確度均由SVR使用TL2達到，測試RMSE分別為1.7和 1.6%。因此，TL2提高了估計精度，原因是輸入特征的線性變換有助于模型適應電池類型的差異。此外，SVR比XGBoost更適合遷移學習，可能的原因是XGBoost是一個離散梯度提升框架，即使在基礎模型之前添加了一個新層，模型的輸出也會受到基礎模型的限制。SVR 是一個基于內核的框架，其中連續計算在TL2下實現了更好的預測。

文章小結

總之，研究人員提出了一種不需要來自先前循環信息來估計電池容量的方法，該方法使用從電壓弛豫曲線中提取的三個統計特征（[Var, Ske, Max]）作為輸入來預測容量。采用遷移學習嵌入機器學習方法基于130個電池循環數據建立合適的模型并驗證該方法，其中最佳基礎模型的RMSE為1.1%，添加線性變換層的遷移學習在不同電池上的RMSE為1.7%。在保證輸入數據的變化以提高該方法適用性的情況下，遷移學習的再訓練只需要少量的數據單元。因此，該方法無需特定工作條件和電壓范圍即可輕松獲得電池充滿電后的弛豫過程，為使用數據驅動方法估算電池容量提供了新的可能性。

文獻信息

Zhu, J., Wang, Y., Huang, Y. et al. Data-driven capacity estimation of commercial lithium-ion batteries from voltage relaxation.?Nat Commun 13, 2261 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-29837-w

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