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Arumugam Manthiram教授AEM：三硫代碳酸鋰作為高性能鋰硫電池的雙功能電極

鋰硫（Li-S）電池因其高理論比容量、高能量密度及并且元素硫的低成本而受到廣泛關注。然而，實用Li-S電池的開發受到溶解多硫化物的寄生反應和鋰枝晶生長的限制。

在此，美國德克薩斯大學奧斯汀分校Arumugam Manthiram教授等人首次采用三硫代碳酸鋰（Li₂CS₃）包覆的硫化鋰（Li₂S）作為雙功能正極材料（Li₂CS₃@Li₂S），以提高Li-S電池的循環性能。其中，Li₂CS₃@Li₂S復合材料是通過簡單地將Li₂S和過量的CS₂以1:3的摩爾比反應合成的。由于Li₂S為固體粉末，CS₂為液態，因此采用濕式球磨法以DOL/DME（1:1）為介質實現均相反應。

研究表明，在正極一側，Li₂CS₃的存在改變了傳統的硫反應途徑，在表面形成低聚物結構層以抑制多硫化物穿梭，這通過材料表征和DFT理論計算證實。與多硫化物相比，低聚物結構的[-CS₃-S_x-CS₃-]中間體具有更高的質量和對碳框架的更強附著力。在負極側，鋰金屬表面形成具有較低鋰離子擴散勢壘的穩定原位固體電解質界面層，從而提高循環時的鋰電鍍/剝離性能。

圖1. Li₂CS₃@Li₂S到[-CS₃-S_x-CS₃-]的化學反應狀態

因此，Li₂CS₃@Li₂S復合正極在半電池和全電池中均表現出優于傳統Li₂S正極的性能。其中，組裝的Ni||(Li₂CS₃@Li₂S)無負極全電池在125次循環后具有良好的穩定性（330 mAh g^-1，51%容量保持率），每個循環的容量衰減低至2.57 mAh g^-1且平均庫侖效率為95.4%。相比之下，Ni||(Li₂S)電池在125次循環中表現出較差的循環穩定性（220 mAh g^-1，26%容量保持率），每個循環的容量衰減可達5.04 mAh g^-1且平均庫侖效率僅為92.9%。

即使在高負載（6.6 mg cm^-2）和低電解液/硫比（E/S = 9 μL mg^-1）的條件下以C/10倍率循環160次后，Li₂CS₃@Li₂S正極的性能（431 mAh g^-1，77%容量保持率）仍優于傳統的Li₂S正極（366 mAh g^-1，60 %容量保持率）。因此，該研究以Li₂CS₃@Li₂S作為活性材料的結果為通過同時穩定正負極來設計高效實用的Li-S電池系統提供了新的見解和機會。

圖2. Li₂CS₃@Li₂S復合正極的電化學性能

Lithium Trithiocarbonate as a Dual-Function Electrode Material for High-Performance Lithium-Sulfur Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200680

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