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低濃度CO₂的光催化轉化是一種同時緩解環境和能源問題的有前途的方法，但由于CO₂分子的化學惰性和形成脆弱的金屬-C/O鍵，較弱的CO₂吸附和較強的CO₂活化過程嚴重影響了CO的產生。

基于此，華南理工大學李映偉教授和王楓亮（通訊作者）等報道了在有序大孔N摻雜碳骨架（V_o-HCo₃O₄/OMNC）上設計并制備了含氧空位的Co₃O₄中空納米顆粒，用于光還原低濃度CO₂。

結果表明，V_o-HCo₃O₄/OMNC在實驗室光源和自然光照下對低濃度CO₂（10% CO₂/Ar）的光催化轉化表現出前所未有的活性，合成氣產率分別為337.8和95.2 mmol g^-1 h^-1，表觀量子產率（AQY）高達4.2%。

通過DFT計算，作者研究了氧空位（V_O）在低濃度CO₂轉化中的關鍵作用。氧空位的注入大大加速了CO₂分子的吸附和隨后的加氫，需注意，Vo-Co₃O₄的*CO₂吸附能和*COOH生成自由能明顯高于原始Co₃O₄。相反，氧空位對*CO解吸過程的影響可以忽略不計，可能存在限速步驟。

結果表明，CO₂分子在V_o-HCo₃O₄/OMNC上的吸附和活化可能是低濃度CO₂還原過程的關鍵步驟，需要通過精細的分子動力學研究來驗證。

在298 K下，作者進行了從頭算分子動力學（AIMD）模擬，研究CO₂的動態吸附和活化過程。表面最小能徑（MEP）發現，CO₂分子的吸附涉及~2.82 kcal mol^-1的自由能壘，表明CO₂分子在V_o-Co₃O₄表面容易發生化學吸附。

CO₂分子吸附在V_o-Co₃O₄上的多位點吸附模型具有高度穩定的結構，其中碳原子與Co位點結合，CO₂中的氧原子傾向于被缺陷位點捕獲。CO₂在原始Co₃O₄表面的單一Co位點上垂直反復吸附，導致不穩定的吸附構型。

Modulating the Reaction Configuration by Breaking the Structural Symmetry of Active Sites for Efficient Photocatalytic Reduction of Low-concentration CO₂. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202310733.

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