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汪淏田等Nature子刊：95%FE、400 mA cm-2局部電流！B-C催化劑高效氧還原為H2O2

過氧化氫（H₂O₂）的氧還原反應為H₂O₂的生產提供了一條綠色的替代途徑，但是其缺乏有效的催化劑來在工業相關的生產率下同時實現高選擇性和活性。

近日，美國萊斯大學汪淏田教授和美國德克薩斯州大學奧斯汀分校Yuanyue Liu（共同通訊作者）等人報道了一種摻硼-碳（B-C）作為對H₂O₂具有高選擇性和活性的2e^– ORR催化劑，尤其是在大電流密度下。

對比最先進的氧化碳催化劑，該B-C催化劑在工業相關電流下的活性顯著提高，同時不犧牲H₂O₂選擇性，節省超過210 mV的過電位，提供300 mA cm^-2 ORR電流和約85% H₂O₂法拉第效率（FE）。

通過在30 h連續電解中保持高活性（200 mA cm^-2）和選擇性（85-90%），該B-C催化劑還表現出優異的穩定性。包括N、P和S在內的其他非金屬摻雜劑顯示出緩慢的H₂O₂活性或低選擇性，表明摻雜劑在調節碳基催化劑的電子結構以及H₂O₂選擇性和活性方面的核心作用。

通過考慮熱力學和動力學方面的電荷效應，密度泛函理論（DFT）計算揭示了B-C催化劑中的B位點是H₂O₂活性和選擇性的來源。作者發現從熱力學的角度來看，B-C系統的過電位幾乎為零，而從恒定電位分子動力學上看2e^–途徑的能壘低于的4e^–途徑的能壘。

這些結果在原子水平上揭示了ORR反應機制。作者進一步將B-C催化劑應用到開發的H₂O₂固體電解質反應器中，以連續有效地生成具有高FEs（高達95%）和高H₂O₂部分電流（高達400 mA cm^-2）的純H₂O₂溶液，展示了該催化劑在未來實際應用中的巨大潛力。

Highly active and selective oxygen reduction to H₂O₂ on boron-doped carbon for high production rates. Nat. Commun., 2021, DOI: 10.1038/s41467-021-24329-9.

https://doi.org/10.1038/s41467-021-24329-9.

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