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石油和天然氣等不可再生傳統(tǒng)能源的局限性及其對環(huán)境的影響促進了對可再生能源(風(fēng)能、太陽能等)產(chǎn)生的清潔能源的需求。氫作為一種清潔、高密度的能量載體，被認為是傳統(tǒng)化石燃料的極好替代品。生產(chǎn)氫有各種不同的策略，大規(guī)模生產(chǎn)高純氫氣而不產(chǎn)生任何碳排放的最清潔的方法之一是利用可再生能源產(chǎn)生的電力進行電解水。海水電解與淡水電解相比具有重要的優(yōu)點，已成為人們廣泛研究的課題。

為了使海水電解成為一種高效、經(jīng)濟的制氫方法，需要由非貴金屬制成高活性電催化劑進行析氫反應(yīng)(HER)和析氧反應(yīng)(OER)。特別是期望電催化劑能夠承受惡劣的工業(yè)條件，并在極高的電流密度下顯示穩(wěn)定的性能。

基于此，馬什哈德菲爾多西大學(xué)Ghasem Barati Darband和西南交通大學(xué)李金陽(共同通訊)等人制備出三維異質(zhì)結(jié)構(gòu)MnCo/NiSe/NF催化劑實現(xiàn)了高性能雙功能水(海水)電解。

?Appl. Catal. B：引入MnCo提高NiSe的電催化活性實現(xiàn)高效堿性海水全水解

對于HER，在1 M KOH中MnCo/NiSe催化劑在-10、-100、-500和-1000 mA cm^-2時需要的超低過電位分別為22.1、120.0、182.8和211.6 mV，遠低于NiSe(-10 mA cm^-2@73.8 mV，-500 mA cm^-2@393.8 mV)和Pt箔(-10 mA cm^-2@49.5 mV，-500 mA cm^-2@408.4 mV)。

在堿性海水電解質(zhì)中，MnCo/NiSe催化劑在電流密度為-10，-100，-500和- 1000 mA cm^-2時的過電位分別為31.4，134.3，216.3和270.1 mV，同樣低于NiSe(-10 mA cm^-2@139.1 mV，-500 mA cm^-2@471.7 mV)，Pt箔(-10 mA cm^-2@94.2 mV，-500 mA cm^-2@547.1 mV)和泡沫Ni (-10 mA cm^-2@220.8 mV，-500 mA cm^-2@693.6 mV)。結(jié)果表明，在NiSe中引入MnCo能夠顯著提高NiSe的HER效率。

此外，MnCo/NiSe在不同的電流密度范圍內(nèi)都比NiSe顯示出更好的OER活性。MnCo/NiSe電催化劑在堿性水溶液中只需要225.8、340.4、370.7 mV的過電位就可以達到10、500、1000 mA cm^-2的電流密度，在堿性海水中也只需要261.3、419.4、460.2 mV的過電位。

在相同電流密度下，NiSe在堿性水溶液中的過電位則為341.4、570.3、780.2 mV，在堿性海水中的過電位則為384.3、661.7、930.4 mV。重要的是MnCo/NiSe組成的雙電極系統(tǒng)在1.0 M KOH(1.41，1.67，1.88和1.92 V)和1.0 M KOH +海水(1.44，1.82，1.99和2.11 V)的溶液中達到10，100，500和1000 mA cm^-2的電壓比之前報道的雙功能電催化劑要小得多。

本文利用密度泛函理論(DFT)計算深入地了解MnCo對催化劑的催化活性所產(chǎn)生的作用。MnCo/NiSe異質(zhì)結(jié)構(gòu)在費米能級附近產(chǎn)生了更高密度的載流子，這表明異質(zhì)結(jié)構(gòu)的導(dǎo)電性顯著提高。

此外，Ni原子的d態(tài)DOS被進一步放大，顯示了MnCo的協(xié)同作用。顯然，這些對電荷轉(zhuǎn)移起重要作用的催化過程是有利的。

此外，對d帶部分態(tài)密度(PDOS)的分析表明，MnCo的引入使得NiSe的d帶中心向費米能級(上移)傾斜，Co的加入降低了Ni原子周圍的電子密度，從而增加了結(jié)合能。

對催化劑的吉布斯自由能變化計算進一步證明了MnCo/NiSe異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化性能優(yōu)異的原因。MnCo/NiSe異質(zhì)結(jié)構(gòu)的ΔG_H*比NiSe更接近于零(約0.1 eV)，這清楚地表明H^*與催化劑表面的結(jié)合強度得到了加強，從而有望獲得高效的HER性能。

另一方面，MnCo/NiSe從O^*到OOH^*這一步驟的勢壘比NiSe降低了約0.06 eV，這揭示了MnCo/NiSe異質(zhì)結(jié)構(gòu)的OER過程比NiSe的OER過程具有更有利的動力學(xué)。本研究可為設(shè)計用于大規(guī)模工業(yè)水(海水)電解的電催化劑提供思路。

Boosting the electrocatalytic activity of NiSe by introducing MnCo as an efficient heterostructured electrocatalyst for large-current-density alkaline seawater splitting, Applied Catalysis B: Environmental, 2022, DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.122355.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.122355.

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