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采用固態電解質的鋰金屬電池因其增強的能量密度和安全性而被認為是下一代鋰電池。然而，鋰金屬和固態電解質之間的界面不穩定性限制了它們在實際電池中的應用。

首爾大學Kisuk Kang、三星高級技術學院Ju-Sik Kim、Dongmin Im等報道了使用定制石榴石型Li_7-xLa_3-aZr_2-bO₁₂(LLZO)固態電解質的鋰金屬電池，其表現出卓越的穩定性和能量密度，可滿足商業應用的壽命要求。

圖1. 摻雜LLZO對鋰金屬的穩定性

最近對鋰傳播的研究表明，LLZO的電子導電性有助于在LLZO內部形成大量鋰，從而導致過早短路。盡管潛在的機制尚有爭議，但研究已經開始表明，固態電解質的非零電子電導率會促進鋰在電解質的體相和晶界處成核。特別是，沿晶界較高的電子電導率可能有助于鋰金屬在整個電解質中的成核和生長，加速兩個電極之間的短路。

此外，以前的文獻報道表明，摻雜的LLZO在與界面處的鋰金屬接觸時可以通過化學/電化學還原產生電子導電副產物。如果鋰金屬沿晶界析出，隨后具有高電子電導率的副產物不能鈍化分解反應，因此會更嚴重地加速摻雜LLZO固態電解質中沿晶界的短路。因此，在這項研究中，作者特別關注沿晶界潛在的副產物形成，通過定制LLZO基固態電解質以實現穩定性和防止鋰傳播的鈍化。為實現這一目標，作者研究了用各種鋰金屬摻雜劑摻雜的LLZO的穩定性。

隨后，通過滲透LLZO固態電解質顆粒的基于溶液的蝕刻來選擇性地改變晶界，可以預見，這種處理將伴隨著特別是晶界處的實質性成分變化，例如，在酸蝕刻過程中質子取代鋰。這有望抑制導電副產物的形成，同時保持摻雜LLZO的高體離子導電性。此外，作者揭示了這種的界面處理方法可有效地釋放LLZO中的殘余應力，并有助于維持界面處的完整接觸。

圖2. 具有表面定制的LLZO和鋰金屬負極的電池的電化學性能

實驗證明，合理選擇摻雜劑和蝕刻劑可以顯著提高由傳統正極（即 LiNi_1/3Co_1/3Mn_1/3O₂(NCM111)、薄鋰金屬負極（20?μm）和LLZO電解質組成的實際全電池的性能。該電池以C/2倍率循環1000次后面容量為3.2?mAh?cm^-2，容量保持率為95.0%。此外，基于110 μm厚Ta-LLZO固態電解質的新電池的可行性進一步表明其在提供高能量密度方面的潛力(470?Wh?L^-1)。更重要的是，采用5 mAh?cm^-2復合正極的全固態電池在3?mA?cm^-2時也能提供4000?mAh?cm^-2。

這是首份展示可滿足一般商業應用壽命要求的基于鋰金屬負極的固態電池的報告：

(i)500次循環而不發生鋰金屬短路；

(ii)工作電流密度為1.5?mA?cm^-2（0.5?C）；

(iii)每次循環的鋰金屬利用率超過3?mAh?cm^-2。

這些發現有望通過強調設計固態電解質體相和晶界的耦合方法在實現固態電池長期穩定性方面發揮關鍵作用，并進一步推動具有石榴石固態電解質的固態電池的發展。

圖3. NCM111/質子化Ta-LLZO/Li電池的電化學性能

High-energy and durable lithium metal batteries using garnet-type solid electrolytes with tailored lithium-metal compatibility. Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-29531-x

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首爾大學/三星Nature子刊：可滿足商業應用壽命要求的鋰金屬固態電池!

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