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ACS Catal.: 接近100%!表面活性劑對Ag在低電位下的電化學CO2還原為CO的選擇性

ACS Catal.: 接近100%!表面活性劑對Ag在低電位下的電化學CO2還原為CO的選擇性
電極-電解質界面(EEI)的復雜性給電催化劑的合理設計造成很大挑戰,電催化劑設計促進了電催化反應中特定產物的選擇性形成。有機物種已被用于調節金屬催化劑的CO2還原行為。
加利福尼亞大學的 Francesca M. Toma和F. Dean Toste及加州理工學院的 William A. Goddard III等人發現了一種季銨表面活性劑,可以提高Ag的CO選擇性。
ACS Catal.: 接近100%!表面活性劑對Ag在低電位下的電化學CO2還原為CO的選擇性
作者利用二十六烷基二甲基溴化銨(2-C16)改性Ag表面,則Ag箔上的CO的法拉第效率從 ?25%提高到97%,同時產生CO的電流密度從0.14 mA cm-2 增加1.21 mA cm-2,增加了9倍。并將產生H2的電流密度從0.44 mA cm-2降低至0.001 mA cm-2,降低了440倍。
ACS Catal.: 接近100%!表面活性劑對Ag在低電位下的電化學CO2還原為CO的選擇性
具有最高選擇性的二十六烷基二甲基溴化銨(2-C16)可提高Ag表面附近的CO2的量以及足夠的H2O來激活CO2
雖然將CO2還原為CO需要臨界數量的水分子,但選擇性趨勢與CO2分子的可用性密切相關。該項工作證明了陽離子改性劑的有序性在活性位點周圍起著重要作用,從而決定了反應的選擇性。
Approaching 100% selectivity at low potential on Ag for electrochemical CO2 reduction to CO using a surface additive. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c00830

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