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麥立強/徐林ACS Energy Lett.: 兩性離子雙功能層，實現2600小時鍍鋅/剝離！

鋅金屬負極存在嚴重的枝晶問題和鈍化副產物，限制了鋅離子電池的實際應用。因此，開發一種簡單有效的方法來精確調節負極/電解質界面以構建穩定的鋅負極至關重要。

在此，武漢理工大學麥立強教授、徐林研究員等人開發了一種雙功能聚兩性離子液體（PZIL）離子遷移層以防止枝晶生長并抑制腐蝕反應，從而穩定鋅金屬負極。其中，這種由1-乙烯基-3-（羧甲基）-咪唑鎓和丙烯酰胺自由基共聚形成的PZIL人工保護層（PZIL-Zn）是在鋅箔表面制備的。

研究表明，PZIL的3D多孔網絡結構可防止該涂層溶解在水系電解液中。此外，聚合物鏈段上的含氧官能團在電化學過程中與鋅金屬有很強的粘附性。一方面，該PZIL功能層可以阻礙電解液與鋅負極的直接接觸，這歸因于兩性離子基團與水分子之間的強吸引力，有效促進了去溶劑化過程并防止了鋅金屬負極的腐蝕。另一方面，DFT計算證明，兩性離子鏈上的陰離子有利于鋅離子的均勻分布。鋅離子均勻地沉積在鋅金屬表面，從而阻止鋅枝晶的猖獗生長。

圖1. 純Zn和PZIL-Zn負極重復剝離/鍍鋅的示意圖及調控機制

因此，在1 mA cm^-2、1 mAh cm^-2下PZIL-Zn表現出長達2600小時的鍍鋅/剝離循環及~50 mV的低沉積電位，而純Zn負極的電壓在84 h時突然下降，這意味著電池發生了短路。此外，PZIL-Cu上Zn的可逆電鍍/剝離可高達1000次循環，平均CE高達99.65%。

更重要的是，通過使用MnO₂/CNT作為正極組裝的全電池在500次循環后仍保持205 mAh g^-1的容量和90% 的高容量保持率。采用 PZIL-Zn的軟包電池也表現出穩定的開路電壓，兩個軟包電池可以串聯連接使LED指示器在彎曲下成功工作，表明PZIL-Zn本質上是柔性的。總之，這種簡單的兩性離子雙功能層促進了無枝晶鋅金屬電沉積，對該機理的深入理解為下一代水系電池提供了新的視角。

圖2. 基于純Zn和PZIL-Zn負極的全電池性能

Zwitterionic Bifunctional Layer for Reversible Zn Anode, ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c00124

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