當前，無機固體電解質Li⁺電導率的巨大改進重新引發了研究人員對開發固態電池的興趣。對于采用鋰金屬負極的固態電池，目前限制循環壽命的主要挑戰是鋰生長對固體電解質的滲透及由此產生的短路。與鋰金屬的挑戰不同，固態正極必須應對由于活性材料的膨脹和收縮而形成的裂紋。

在此，北美豐田研究所John Muldoon等人概述了固態電池面臨的挑戰、為緩解這些挑戰所做的嘗試及對最有希望的成功途徑的看法。作者首先討論了鋰生長和滲透的挑戰，然后介紹成核“熱點”形成的主要原因。鋰生長和滲透的主要原因是Li⁰的緩慢表面擴散，這放大了鋰電鍍/剝離的局部電流密度的不均勻性。

為此，作者總結了緩解鋰增長和滲透的有前途策略：

（1）在鋰負極和固體電解質之間構建人工SEI；

（2）使用高表面積基底將局部電流密度降低至遠低于臨界電流密度；

（3）在負極中加入鋰合金材料以增強Li⁰擴散；

（4）使用高Li⁺導電性固體電解質。固態電池必須應對的第二個挑戰是由于活性材料膨脹和收縮而在電極或固體電解質隔膜層內形成裂紋。裂紋阻礙了鋰離子的傳導，導致電池電阻升高并降低了活性容量。在討論了鋰滲透之后，作者探討了裂紋的形成及可能的預防方法。

圖1. 鋰剝離過程中鋰/固體電解質界面處形成空隙及伴隨的界面電阻變化

最后，作者簡要概述了擴大固體電解質生產規模的一些挑戰：一方面，一些反應物更昂貴，例如Li₂S和價格較低的P₂S₅。此外，加工條件和方法在確定制造電解質的成本方面也起著重要作用。最后，許多無機固體電解質需要加熱步驟來使產物結晶并提高離子電導率。這些事實表明，如果要實現固態電池，就必須投入更多的精力來開發成本更低的制造技術。通過總結本文討論的策略，有可能最終實現電池技術的圣杯，即鋰金屬負極。

值得重申的是，即使實現了鋰金屬負極，正極也可能由于活性材料膨脹和收縮引起的壓力變化而形成裂紋，從而限制循環壽命。通過使用具有柔軟機械性能的電解質來維持和緩沖循環過程中活性材料的體積變化，可以提高正極的循環壽命。總之，有這么多可行的研究路徑可供探索，固態電池研究的未來是光明的。

圖2. 循環過程中由于活性材料膨脹和收縮而產生的開裂

The quest for the holy grail of solid-state lithium batteries, Energy & Environmental Science 2022. DOI: 10.1039/D2EE00842D