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楊植/蔡冬ACS Nano: “周期擴(kuò)充催化”概念啟發(fā)的鋰硫電池催化劑設(shè)計(jì)

鋰硫（Li-S）電池因具有2600 Wh kg^-1的高理論能量密度和長(zhǎng)壽命而備受關(guān)注，然而其商業(yè)化面臨的關(guān)鍵挑戰(zhàn)是縮短多硫化鋰（LiPS）中間體的存在時(shí)間，同時(shí)加速固相轉(zhuǎn)化反應(yīng)。

在此，溫州大學(xué)楊植教授、蔡冬等人受燃料電池催化劑設(shè)計(jì)（Fe/N→ORR）的啟發(fā)，報(bào)道了一種“周期擴(kuò)充催化（PEC）”概念，即使用位于Fe和N下一周期的Ru和P元素（Ru/P→SRR）開(kāi)發(fā)高效硫還原反應(yīng)（SRR）催化劑。

具體而言，作者基于氯（環(huán)戊二烯基）雙（三苯基膦）釕（II）（CTRu）和石墨烯（G）為基底，合理地設(shè)計(jì)和開(kāi)發(fā)了Li-S電池中的高效催化中間插層，表示為G/CTRu。原位/非原位光譜分析和DFT模擬表明，G/CTRu可以?xún)?yōu)化Li ⁺的遷移路徑并降低其傳輸能壘，從而加速硫中間體的轉(zhuǎn)化。

此外，作者構(gòu)建了各種原子取代模型以闡明Ru和P原子在SRR協(xié)同效應(yīng)中的作用，還系統(tǒng)地研究了所有中間態(tài)。因此，分子結(jié)構(gòu)中的空間位阻和強(qiáng)電子軌道耦合在PEC中起關(guān)鍵作用，突出了非金屬p帶對(duì)金屬d帶中心電子結(jié)構(gòu)的調(diào)節(jié)。

圖1. 用于先進(jìn)Li-S電池的G/CTRu中間層的靈感和配置

作為概念驗(yàn)證，作者基于G/CTRu中間層和硫滲透的碳納米管正極（CNTs-S）組裝了具有中間層結(jié)構(gòu)的紐扣Li-S電池。電化學(xué)測(cè)試表明，該電池在0.2 C（1 C = 1675 mA g^-1）下提供了1460 mAh g^-1的高初始放電容量，并在1 C下500次循環(huán)后容量仍保留為~588 mAh g^-1。

即使在硫面積負(fù)載為6.5 mg cm^-2和電解液/硫（E/S）比為 9 μL mg^-1的惡劣條件下，具有~0.5 wt % 催化劑添加劑的Li-S電池在0.1C下循環(huán)120次后仍顯示出698 mAh g^-1的比容量，衰減率僅為0.13%。此外，該概念在特定的ORR和SRR中得到進(jìn)一步測(cè)試驗(yàn)證。總之，該研究為設(shè)計(jì) SRR分子催化劑和調(diào)整其催化活性以改善Li-S電池固有的遲緩動(dòng)力學(xué)提供了一種通用策略。

圖2. 基于G/CTRu中間層的Li-S電池性能

Sulfur Reduction Catalyst Design Inspired by Elemental Periodic Expansion Concept for Lithium–Sulfur Batteries, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c00515

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