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廣工大李運勇ACS Nano: 集成雙封裝Si結(jié)構(gòu)和致密工程實現(xiàn)超高體積/面積鋰存儲

高理論容量的硅負(fù)極在鋰離子電池（LIB）中極具應(yīng)用前景。然而，其巨大的體積膨脹（~300%）和較差的導(dǎo)電性表明需要同時引入低密度導(dǎo)電碳和納米尺寸的硅來克服上述問題，但這又會導(dǎo)致體積性能下降。

在此，廣東工業(yè)大學(xué)李運勇教授等人提出了一種雙封裝Si結(jié)構(gòu)和致密工程的集成策略，精心設(shè)計了一種Ti₃C₂T_x Mxene和石墨烯包裹的3D致密Si電極（HD-Si@Ti₃C₂T_x @G）。該電極是通過使用帶負(fù)電MXene和帶正電Si（聚二烯丙基二甲基氯化銨（PDDA）涂層）的原位靜電吸附，然后進(jìn)行自組裝、空氣干燥和退火制備的。

致密的HD-Si@Ti₃C₂T_x @G厚電極具有以下優(yōu)點：

（i）3D導(dǎo)電和彈性網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)不僅可以有效緩解Si的體積變化和粉化，還可以提供暢通無阻的離子/電子傳輸通道；

（ii）Ti₃C₂T_x MXene和石墨烯雙封裝Si結(jié)構(gòu)可極大提高Si負(fù)極的導(dǎo)電性和利用率；

（iii）添加少量石墨烯可實現(xiàn) HD-Si@Ti₃C₂T_x@G材料的高密度（1.6 g cm^-3）和高電導(dǎo)率（151 S m^-1），并保證良好的電解液滲透和穩(wěn)定的電極結(jié)構(gòu)；

（iv）該致密厚電極可在電池系統(tǒng)中實現(xiàn)高面積/體積容量。

圖1. 不同質(zhì)量負(fù)載HD-Si@Ti₃C₂T_x @G負(fù)極的電化學(xué)動力學(xué)分析

因此，該HD-Si@Ti₃C₂T_x @G負(fù)極在0.1 A g^-1時具有5206 mAh cm^-3的超高體積容量（質(zhì)量容量：2892 mAh g^-1，負(fù)載：1.3 mg cm^-2），在1.0 A g^-1和17.9 mAh cm^-2的大面積容量（負(fù)載：14 mg cm^-2）下具有出色的長期循環(huán)穩(wěn)定性，可循環(huán) 800 次（每循環(huán)容量衰減約0.046%），優(yōu)于先前報道的先進(jìn)硅基負(fù)極和其他負(fù)極。

此外，以HD-Si@Ti₃C₂T_x @G為負(fù)極和NCM 811為正極組裝的全電池還提供了優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性，在0.2 A g^-1下可循環(huán)100次，證實了該負(fù)極的實際應(yīng)用前景。

重要的是，作者通過原位TEM、非原位SEM、系統(tǒng)動力學(xué)和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性分析清楚地揭示了高密度 HD-Si@Ti₃C₂T_x @G負(fù)極的優(yōu)異體積/面積性能的來源及構(gòu)效關(guān)系。這項工作展示了一種簡單可行的策略，通過集成雙封裝策略和致密工程來設(shè)計用于大規(guī)模致密儲能的超高體積/面積容量的合金負(fù)極。

圖2. HD-Si@Ti₃C₂T_x @G負(fù)極鋰化/脫鋰過程中的微觀結(jié)構(gòu)和形態(tài)演變

Integrating Dually Encapsulated Si Architecture and Dense Structural Engineering for Ultrahigh Volumetric and Areal Capacity of Lithium Storage, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.1c11298

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廣工大李運勇ACS Nano: 集成雙封裝Si結(jié)構(gòu)和致密工程實現(xiàn)超高體積/面積鋰存儲

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