設(shè)計(jì)非水系液體電解質(zhì)的配方是生產(chǎn)高能鋰金屬電池的可行策略。然而，當(dāng)鋰金屬負(fù)極與富鎳層狀正極結(jié)合時，兩個電極的（電）化學(xué)穩(wěn)定性可能會受到影響。
為避免上述問題，中山大學(xué)王成新教授、雷丹妮副教授等人報道了將乙醇鋁（Al(EtO)3, 0.4 wt.%）和氟代碳酸亞乙酯（FEC, 5 vol.%）的組合作為常規(guī)含LiPF6碳酸鹽基電解質(zhì)溶液的添加劑。其中，Al(EtO)3通過選擇性脫合金方法制備。為了探索Al(EtO)3和FEC的反應(yīng)機(jī)理，作者在聚烯烴瓶中分別制備了Al(EtO)3/LiPF6/FEC和Al(EtO)3/FEC溶液，并在60 °C下在充滿Ar的手套箱中放置5天。
研究表明，LiPF6可以催化Al(EtO)3與FEC的反應(yīng)，具有三維結(jié)構(gòu)和高熱穩(wěn)定性的反應(yīng)產(chǎn)物將有助于在負(fù)極和正極分別形成均勻且堅(jiān)固的固體電解質(zhì)界面。特別是，在界面處形成的氧化鋁阻止了鋰金屬負(fù)極上枝晶的形成，并減輕了富鎳層狀正極中應(yīng)力引起的開裂和相變。
圖1. 基于不同電解液的Li?|?|Cu?和Li?|?|Li 電池性能
電化學(xué)測試表明，由于SEI中Al金屬的親鋰性，基于含Al(EtO)3的功能電解液（AFE）的Li?|?|Cu?電池具有最低的Li沉積電位?；诨鶞?zhǔn)電解液（BE, 1?M LiPF6/ EC+DEC）的Li?|?|Cu?電池初始CE為78.3%，70次循環(huán)后迅速下降到50.0%以下。在含F(xiàn)EC電解液（FE）的電池中，CE在最初的40次循環(huán)中有所改善，然后出現(xiàn)較大的波動。相反，基于AFE的電池CE在100個周期以上保持穩(wěn)定，平均為94.0%。
此外，通過將?。s40 μm）鋰金屬負(fù)極與高負(fù)載（21.5?mg?cm-2）NCM811正極在貧電解液條件下組裝為Li | |NCM811紐扣電池，在60?mA?g-1、30?°C條件下130 次循環(huán)后實(shí)現(xiàn)了80.3%的容量保持率，比能量約為350?Wh?kg-1。
圖2. 基于不同電解液的Li||NCM紐扣電池性能
A dual-function liquid electrolyte additive for high-energy non-aqueous lithium metal batteries, Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-28959-5
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