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考慮到嚴重的溫室效應和能源安全問題，“碳達峰與碳中和”是當前一個備受關注的全球性問題?？稍偕鷼淠茏鳛橐环N可持續發展的候選能源，與傳統化石燃料相比具有熱值高、零碳排放、多種轉化和儲存方式等競爭優勢。間歇性能源(太陽能、風能、電能等)驅動的無碳排放水分解進一步滿足了大規模制氫的環境友好要求。目前，雖然貴金屬催化劑在實際的水分解過程中顯著促進了析氫/析氧反應(Pt用于HER， IrO₂/RuO₂用于OER)，但其儲量低、價格昂貴、穩定性差，極大地阻礙了其商業應用。

基于此，上海理工大學郝偉舉，范金辰和李貴生(共同通訊)等人制備了一系列高效、經濟、穩定的鎳磷基納米球，這些納米球生長在柔性、耐腐蝕的疏水石棉上(NiP_x@HA)，可用于堿性環境下模擬海水全水解。

NiP_x@HA催化劑在電流密度為10和200 mA cm^-2時，其HER過電位僅為52 mV和208 mV，低于Pt -C@HA(269 mV)，但仍略高于NiP_x@NF(45 mV和187 mV)。同時，在堿性模擬海水(1.0 M KOH + 0.5 M NaCl)和堿性天然海水(1.0 M KOH +海水)中，在100 mA cm^-2的電流密度下的過電位分別為256 mV和284 mV。

此外，NiP_x@HA對應的Tafel斜率為98.12 mV dec^-1，與NiP_x@NF (83.76 mV dec^-1)和Pt-C@HA (133.12 mV dec^-1)接近，表明了催化過程遵循Volmer-Heyrovsky機制以及Heyrovsky是催化過程中的速率決定步驟。由于四電子參與的OER過程，調節氧中間體的吸附-脫附能，動態促進電子傳遞和氣體釋放至關重要。NiP_x@HA催化劑在200 mA cm^-2的電流密度下的OER過電位僅為392 mV，而a-HA在OER過程中幾乎沒有催化性能。

相比之下，NiP_x@NF只需要378 mV的過電位就可以達到相同的電流密度，NiP_x@HA和NiP_x@NF的性能都遠遠優于IrO₂@HA催化劑。在堿性模擬海水和堿性天然海水中的測試表明，在100 mA cm^-2的電流密度下，NiP_x@HA和NiP_x@NF的OER過電位分別為367 mV和375 mV，這也暗示了其在產氫中的實際應用?；贜iP_x@HA的雙功能優越性能，在1.0 M KOH + 0.5 M NaCl 中的全水解性能測試中，NiP_x@HA||NiP_x@HA在100 mA cm^-2的電流密度下的電壓僅為1.63 V，性能超過了商業Pt-C@HA||IrO₂@HA。

密度泛函理論(DFT)計算表明，催化劑優異的性能是由于在Ni₅P₄中引入O源所致。Ni₅P₄的ΔG_*H值在Ni位點低至0.07 eV，這甚至比商業Pt(-0.09 eV)更好，預測^*H吸附物質和催化劑具有中等結合強度。有趣的是，O-Ni₅P₄的ΔG_*H值變得更低，甚至低至0.01 eV，這非常接近于零。同時，在整個HER過程中，最佳活性位點由Ni₅P₄中的Ni位點轉變為O-Ni₅P₄中的P位點。這些結果表明，O的摻入顯著優化了HER過程。

值得注意的是，在H@O-Ni₅P₄結構中發現較少的電荷轉移，導致^*H吸附強度可調。另一方面，OER在堿性環境中遵循四電子步驟， P@Ni₅P₄、Ni-P@Ni₅P₄、P@O-Ni₅P₄和Ni-P@O-Ni₅P₄的過電位分別為2.51、1.78、2.01和2.05 V，均過高，無法高效促進OER。因此，對于Ni₅P₄和Ni-P@O-Ni₅P₄，最優的活性位點出現在Ni-top位置，Ni₅P₄的電位決定步驟是^*OH到^*O，而O-Ni₅P₄的電位決定步驟是^*O到^*OOH。

在這兩種情況下，Ni@Ni₅P₄和Ni@O-Ni₅P₄的OER自由能分別低至0.43和0.45 V。^*O/^*OOH和催化劑之間的電荷密度差進一步證明了活性位點的變化，平衡了吸附中間體和催化劑之間的電荷分布，因此優化了結合強度?？偟膩碚f，這項工作為設計基于NiP_x的電催化劑提供了一種實用的方法，并在不久的將來為能量轉換和存儲提供了開創性的理論理念。

Fabrication of ultra-durable and flexible NiP_x-based electrode toward high-efficient alkaline seawater splitting at industrial grade current density, Small, 2022, DOI: 10.1002/smll.202205689.

https://doi.org/10.1002/smll.202205689.

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上海理工Small：用于堿性海水全水解的高效柔性NiPx基電極的制備

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