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研究背景

過量鋰無序巖鹽（Li-excess DRX）材料是下一代鋰離子陰極材料的年輕家族，其中含有沒有分離良好的Li或過渡金屬（TM）亞晶格。這些材料是有前途的陰極化合物，因為它們消除了對Co和Ni的依賴，對于保持分層陰極材料的結構至關重要。

根據合成時在結構中形成的局部陽離子環境的統計，DRX材料的性能與其結構細節密切相關：鋰離子通過四面體0-TM單元的滲透網絡遷移，其中激活狀態周圍缺乏TM存在時，有助于Li通過四面體位點的遷移。然而，當存在不利的局部短程有序（SRO），減少了0-TM環境數量時，DRX陰極可能會承受低倍率的影響。事實證明，SRO在控制鋰傳輸以及DRX陰極的容量和速率能力方面至關重要，其適當操作可以顯著提高電化學性能。

成果簡介

近日，加州大學伯克利分校Gerbrand Ceder教授、勞倫斯伯克利國家實驗室Mary C. Scott以及中國科學院大學倫正言副教授在Advanced Energy Materials上發表文章，Thermodynamically Driven Synthetic Optimization for Cation-Disordered Rock Salt Cathodes。作者在本文中證明，可以通過理論和高分辨率表征方法的融合來將結構細節和性能聯系起來。

作者選擇了Li_1.2Mn_0.55Ti_0.25O_1.85F_0.15（LMTF）作為代表性的DRX成分，由豐富而便宜的過渡金屬組成，并使用原位和異位表征技術的組合，包括透射電子顯微鏡（TEM）電子衍射（ED）、X射線衍射（XRD）和同步加速器對分布函數（sPDF）分析，跟蹤了結構演變，特別是在合成過程中SRO的產生和演變。

據觀察，雖然遠程DRX結構在合成過程中形成迅速，但SRO的生成時間范圍更長，使得能夠通過控制高溫下的燒結時間來獲得成分相同但SRO程度不同的DRX化合物。具體來說，在100°C燒結35分鐘（LMTF [35min]）的LMTF比燒結4小時的LMTF（LMTF [4h]）的SRO要少得多，因此，與LMTF（4h）相比，LMTF（35min）在容量和倍率方面都表現出大大增強的電化學性能。

LMTF（35min）在低倍率（20 mA g^?1）下顯著增強了容量，為313 mAh g^?1（987 Wh kg^?1），即使在2000 mA g^?1的高倍率下，容量也超過140 mAh g^?1。

作者使用第一性原理計算來澄清巖鹽和SRO形成截然不同的時間尺度。本示例展示了通過結合計算、原位和多模態合成觀察以及材料性能的結構屬性模型，在功能陶瓷材料的合成優化方面的機會。

圖文速遞

Ceder教授AEM：凍結無序狀態，鋰離子電池容量實現313 mAh/g

圖1. LMTF合成過程的原位TEM表征

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圖2. LMTF在不同合成階段的同步加速器表征

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圖3. LMTF合成過程的反應能量示意圖

Ceder教授AEM：凍結無序狀態，鋰離子電池容量實現313 mAh/g

圖4. LMTF (35 min)和LMTF (4 h)的電化學性能

總結

對無序巖鹽(DRX)型鋰離子電池正極材料合成的原位表征表明，從前體形成結晶巖鹽的時間尺度與使這種巖鹽中的陽離子短程有序所需的時間非常不同。通過早期停止合成，將材料凍結在亞穩態的無序狀態，為創造性能更強的DRX材料提供了機會。

原文鏈接

Thermodynamically Driven Synthetic Optimization for Cation-Disordered Rock Salt Cathodes. Adv. Energy Mater.2022, 2103923

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202103923?af=R

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