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尖晶石正極LiNi_0.5Mn_1.5O₄（LNMO）因其高工作電壓和不含昂貴的鈷元素而引起了廣泛的研究興趣。然而，具有高質量負載（面積容量> 3 mAh/cm²）的LNMO正極在長時間循環后會出現容量過度下降的問題，阻礙了其實際應用。

為此，加州大學圣地亞哥分校孟穎教授、張明浩博士等人通過原子層沉積（ALD）技術在LNMO電極表面構建了一層人工正極-電解質界面（CEI），從而有效改善了厚電極的循環穩定性。由于氧化鋁（Al₂O₃）在高壓條件下的化學穩定性，因此，本研究選擇了Al₂O₃作為人工表面材料。基于分析電子顯微鏡，作者揭示了長期循環后人工表面層的均勻性和存在性。

電化學測試表明，在截止電壓高達4.85 V的情況下，基于ALD改性LNMO電極和石墨負極組裝的全電池在300次循環后容量保持率從46.3%提高到75.3%，同時在循環期間實現了99.9% 的平均庫侖效率。

此外，EIS測試表明，基于未改性LNMO正極的全電池阻抗急劇上升，鋰庫存損失嚴重。而基于ALD改性LNMO正極的全電池阻抗變化在200次循環內可忽略不計，進一步證實了電池的穩定性。

圖1. 未改性和ALD改性LNMO厚電極的電化學性能比較

為了確定通過ALD改性提高LNMO正極性能的機制，作者在300次循環后對 LNMO正極和石墨負極進行了事后分析。結果表明，人工表面層大大減少了過渡金屬從正極處的溶解。具有石墨和未改性LNMO的電池電解液迅速降解，導致Mn/Ni濃度和水分含量從循環開始就增加。

對于ALD改性的LNMO電極，人工Al₂O₃中間相會在開始時被HF腐蝕，生成的Al-F/Al-OF由于其對HF的惰性及在水和HF溶液中的不溶性而不會被進一步腐蝕。因此，在長期循環過程中，轉化的人工界面可以很好地保留在正極表面，從而減輕過渡金屬的溶解和再沉積且為LNMO材料提供持續的保護。總之，這些發現證明了高壓正極材料的相間保護對于實現電池長期循環穩定性的重要性。

圖2. ALD工藝改進具有人工表面層的LNMO電極性能示意圖

Artificial cathode electrolyte interphase for improving high voltage cycling stability of thick electrode with Co-free 5 V spinel oxides, Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.04.002

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孟穎/張明浩EnSM: 人工CEI界面提高無鈷尖晶石正極的高壓穩定性

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