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湯禹/劉汶/李仁宏等Advanced Materials:貴金屬/TiB2異質(zhì)界面中的應(yīng)用及其增強甲酸脫氫催化性能

湯禹/劉汶/李仁宏等Advanced Materials:貴金屬/TiB2異質(zhì)界面中的應(yīng)用及其增強甲酸脫氫催化性能
強的金屬-載體相互作用(SMSI)在多相催化劑中是一個關(guān)鍵的概念。通常在穩(wěn)定的貴金屬納米催化劑的制備中起著重要作用。
南洋理工大學(xué)的Tej S. Choksi和劉汶、福州大學(xué)的湯禹和浙江理工大學(xué)的李仁宏等人報道了一種新的熔鹽輔助合成策略,通過共價和靜電相互作用,TiB2覆蓋層穩(wěn)定覆蓋在不同的貴金屬上,制備出貴金屬(Pt、Ag和Au等)/TiB2催化劑。證明了貴金屬和2D TiB2之間的SMSI。
湯禹/劉汶/李仁宏等Advanced Materials:貴金屬/TiB2異質(zhì)界面中的應(yīng)用及其增強甲酸脫氫催化性能
作者通過熔鹽輔助硼熱還原法合成出TiOx封端的TiB2載體,再將貴金屬納米顆粒負載到TiB2載體上。當(dāng)TiB2載體與貴金屬納米粒子結(jié)合,就會引起SMSI現(xiàn)象,鵬化物層會將金屬納米粒子覆蓋封裝,形成具有高達12.0 wt%金屬負載量的耐燒結(jié)核殼納米結(jié)構(gòu)。覆蓋層的厚度和覆蓋范圍可以通過煅燒溫度來控制。
湯禹/劉汶/李仁宏等Advanced Materials:貴金屬/TiB2異質(zhì)界面中的應(yīng)用及其增強甲酸脫氫催化性能
對于Pt/TiB2,硼化物覆蓋層形成物理屏障,有效抑制Pt納米顆粒的燒結(jié),同時促進TiB2的電荷轉(zhuǎn)移到Pt。與為了提升穩(wěn)定性而犧牲催化活性的常規(guī)SMSI催化劑不同,與未改性的TiB2相比,貴金屬/TiB2催化劑顯示出顯著增強的HCOOH脫氫活性。
另外,貴金屬位點不直接參與反應(yīng)。無需任何添加劑或pH調(diào)節(jié),Pt/TiB2催化劑在10.0 M甲酸水溶液中顯示出 13.8 mmol g-1cat h-1的出色產(chǎn)氫率,對CO2與H2的選擇性大于99.9%。
Strong metal-support interaction for 2D materials: Application in noble metal/TiB2 heterointerfaces and their enhanced catalytic performance for formic acid dehydrogenation. Advanced Materials , 2021. ?DOI: 10.1002/adma.202101536

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