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董全峰/鄭明森EEM：富含動態多硫化物的SEI助力高壓Li//LiCoO2全電池

為滿足高能量密度的需求，高壓電池現已成為目標。然而，該體系中鋰金屬與碳酸酯基電解液之間嚴重的副反應會導致界面不穩定，并導致鋰離子通量不均勻，從而加劇了鋰的枝晶生長。傳統的固體電解質界面（SEI）是由多種成分組成的松散固體層，一般不具備阻止鋰萌芽的功能。

廈門大學董全峰、鄭明森等基于多硫化物在酯中的溶解度，提出了一種通過構建獨特的SEI來消除枝晶的策略，其中動態多硫化物原位形成并被封裝在SEI中。

圖1 基于鑲嵌SEI的鋰沉積/剝離行為的示意圖

為此，2-氟苯基五氟化硫(2-FSPF)被用作碳酸酯基電解液中的添加劑，該電解液可在電池運行期間電化學分解以形成這種富含多硫化物的界面。這些具有一定流動性的多硫化物可以動態粘附在鋰金屬的萌芽尖端，作為所謂的尖端抑制劑，當尖端的局部電流密度升高時，阻礙Li⁺向尖端擴散，從而抑制鋰金屬的進一步生長。同時，原位形成的多硫化物也是多功能SEI的重要組成部分。

圖2 SEI表征

結果，采用添加2-FSPF的1 M LiPF₆ EMC/FEC電解液（LEFF）的Li//Cu電池在1 mA cm^-2和1 mAh cm^-2時的平均庫侖效率高達98.39%，并可循環600次，Li//Li對稱電池的穩定循環壽命實現了3500小時，這優于最近報道的采用碳酸酯基電解液的鋰金屬電池。

此外，在1.52低N/P和3 uL mAh^-1的低E/C(electrolyte/capacity)比下，Li//高壓LiCoO₂全電池在0.2 C時獲得了346.8 Wh kg^-1的能量密度，并在0.5 C下實現了較高的平均庫倫效率（99.68%，100次循環）和高容量保持率（100次循環后85.50%）。此外，使用Ru/rGO作為正極，在400 mA g^-1和500 mAh g^-1下，Li-O₂電池具有近400次的穩定循環，遠優于原始鋰負極的約135次循環。

圖3 半電池性能

A tip-inhibitor interphase embedded with soluble polysulfides for high-voltage Li metal batteries. Energy & Environmental Materials 2022. DOI: 10.1002/eem2.12393

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