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研究背景

鋰金屬被認為是取代商用石墨陽極的理想替代品，因為它的理論容量極高，氧化還原電勢低，可以解鎖高能量密度的鋰金屬電池。然而，液體易燃電解質(zhì)中不穩(wěn)定的固體電解質(zhì)界面（SEI）和鋰枝晶生長導致低庫侖效率和嚴重的安全問題，阻礙了液態(tài)鋰金屬電池的廣泛使用。

固態(tài)電池（SSB）通常被視為解決方案，由于固態(tài)電解質(zhì)（SSE）的高楊氏模量和優(yōu)異的力學性能，鋰金屬的安全應(yīng)用成為可能。因此，為開發(fā)高性能SSE，如鈉超離子導體（NASICON）結(jié)構(gòu)化合物、石榴石型氧化物和硫化物，已經(jīng)付出了不懈的研究努力。

NASICON結(jié)構(gòu)SSE因其優(yōu)異的化學穩(wěn)定性，耐潮濕和對空氣穩(wěn)定，以及低成本的簡單制備，具有良好的前景。其中，Li_1.3Al_0.3Ti_1.7(PO₄)₃（LATP）因其具有較高的室溫Li⁺導電性（10^-4-10^-3 S cm^-1）而越來越受到關(guān)注。

盡管有上述優(yōu)勢，但LATP本質(zhì)上有一個致命的缺點，源于LATP中的Ti⁴⁺通過與鋰的簡單物理接觸而還原到Ti³⁺。LATP與Li的化學和電化學不兼容導致電化學穩(wěn)定窗口有限，晶界阻抗增加，連續(xù)離子通道之間出現(xiàn)裂縫，最終導致電池故障。為了實現(xiàn)LATP的實際應(yīng)用，關(guān)于提高其對鋰界面穩(wěn)定性的大部分研究可以分為三個方面：

i）元素摻雜。Ge⁴⁺通常用于部分或全部取代Ti⁴⁺，實現(xiàn)更高的離子電導率和卓越的機械強度，以防止枝晶的滲透。然而，這種策略仍然受到Ge⁴⁺被還原的影響，并增加了成本。

ii）無機表面改性。在LATP上修飾無機層，以避免與鋰金屬直接接觸。雖然它有效，但成本和可擴展性限制了實際生產(chǎn)，因為大多數(shù)表面改性是通過復(fù)雜的方法進行的，如原子層沉積（ALD）、化學氣相沉積（CVD）和磁控濺射。

iii）聚合物表面改性。這種方法受益于聚合物的電絕緣和柔性，不僅可以將LATP與Li分離，還可以緩解界面接觸電阻。然而，裸露的聚合物層容易受到枝晶的破壞，它們不太可能管理電池中的熱問題。

因此，為LATP尋求一種簡便和低成本的修飾策略，實現(xiàn)有效保護和低界面阻抗之間的權(quán)衡非常重要。

研究成果

近日，復(fù)旦大學夏永姚教授和新加坡A*STAR材料研究與工程研究所Xiaowei Wang等人在Advanced Functional Materials上發(fā)表文章，Boron Nitride-Based Release Agent Coating Stabilizes Li_1.3Al_0.3Ti_1.7(PO₄)₃/Li Interface with Superior Lean-Lithium Electrochemical Performance and Thermal Stability。

在此，作者報告了一種商業(yè)氮化硼脫脂劑（BNRA）漿料為LATP的涂層材料，來解決LATP與Li之間對界面不穩(wěn)定問題。這種漿料可以很容易地噴涂到LATP上形成涂層，在成本上和工藝上相比之前的方法有很大的優(yōu)勢。

BNRA界面層具有出色的機械強度和顯著的柔性，可以將LATP與Li陽極隔離開來。除了保護LATP外，這種界面BNRA層還允許通過BN缺陷進行鋰離子遷移，并且XPS表征到了Li-N的原位形成，在BNRA/Li界面上具有較低的電阻。從而促進了Li⁺遷移并提高了界面兼容性。

圖文速遞

圖1. LATP界面修飾示意圖及表征

由于BNRA帶來的界面穩(wěn)定，避免了Li和LATP的反應(yīng)，使用BNRA-LATP的對稱電池運行時間約為1800小時（0.05 mA cm^-2），而由于界面的反應(yīng)，裸露的LATP無法支持貧鋰/鋰對稱電池（2μm）中的鋰剝離電鍍過程。

組裝的貧鋰LiFePO₄（LFP）/BNRA-LATP/Li固態(tài)電池（SSB）在0.5 C下提供150.9 mA h g^-1的比容量，500個周期后容量輕微衰減，容量保持率為92.0%。作者用5個樣品對LFP/BNRA-LATP/Li電池的循環(huán)性能進行了測試，容量保留的標準差非常小。這不僅表明BNRA層具有優(yōu)異的耐久性，而且表明高可逆的Li剝離電鍍得益于BNRA界面層。

作者測試了LFP/LATP/Li和LFP/BNRA-LATP/Li電池從0.1 C到2.0 C的倍率性能，前者在2.0 C時僅表現(xiàn)出28.7 mA h g^-1，遠低于最初的135.9 mA h g^-1。而后者在0.5 C、1.0 C和2.0 C下的放電容量分別為150.9、145.3和132.5 mA h g^-1，表現(xiàn)出更好的倍率性能。

此外，BNRA層通過快速的平面內(nèi)熱分散消除了基于LATP的SSB的熱失控風險。

這項工作展示了關(guān)于鋰不兼容性和熱失控問題的簡便的LATP保護策略，并確定了界面形成機制，實現(xiàn)了對高性能、低成本SSE的追求。

圖2. LATP和鋰的界面的表征

圖3. 對稱電池測試

圖4. BNRA-LATP表面的XPS表征

圖5. LFP/LATP/Li和LFP/BNRA-LATP/Li全電池的循環(huán)性能以及循環(huán)后的LATP表征

原文鏈接

Boron Nitride-Based Release Agent Coating Stabilizes Li_1.3Al_0.3Ti_1.7(PO₄)₃/Li Interface with Superior Lean-Lithium Electrochemical Performance and Thermal Stability. Adv. Funct. Mater. 2022, 2201136.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202201136?af=R

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