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西交宋江選AFM: 界面自適應粘結劑設計實現高容量、長循環的Si/C負極

西交宋江選AFM: 界面自適應粘結劑設計實現高容量、長循環的Si/C負極
雖然Si和石墨復合材料(Si/C)由于容量高而成為商用電池中最有希望替代石墨負極的材料之一,但復合電極結構和界面穩定性差的問題極具挑戰性。
西交宋江選AFM: 界面自適應粘結劑設計實現高容量、長循環的Si/C負極
在此,西安交通大學宋江選教授等人設計并合成了一種用于Si/C復合負極的界面自適應三嵌段粘結劑PSEA,它由疏水性聚苯乙烯(S)、彈性聚(2-(2-甲氧基乙氧基)丙烯酸乙酯)(E)和親水性聚丙烯酸(A)組成。其中,親水單體(丙烯酸)可防止疏水基團的聚集并確保聚合物具有良好的水溶性,該粘結劑在電解液中表現出優異的熱/機械穩定性。
此外,這種界面自適應粘結劑能夠通過 π???π 堆疊和氫鍵分別與碳質層和Si層相互作用,其定向錨固作用可促進電極組分在漿料中的界面粘附和均勻分散,并在長期循環后保持顆粒連接和電極完整性。此外,該粘結劑的聚醚側鏈中靈活的大分子結構和配位點可以促進鋰鹽的解離,從而使負極具有快速的Li+傳輸。
西交宋江選AFM: 界面自適應粘結劑設計實現高容量、長循環的Si/C負極
圖1. Si/C材料和粘結劑之間的界面相互作用
受益于這種新型粘結劑,面積容量為1.5 mAh cm-2的PSEA@Si/C負極在 0.5C 下400次循環后的容量保持率高達82.1%,而NaCMC/SBR@Si/C負極僅在100次循環后容量便迅速衰減。隨著面積容量增加到3和4 mAh cm-2,PSEA@Si/C負極仍顯示出優異的循環穩定性。
甚至,基于PSEA@Si/C負極與LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2(NCM)正極組裝的Si/C|NCM全電池在0.5C下100次循環內表現出顯著的可逆性和低容量衰減(0.22%/循環)。負極脫鋰后的SEM、XPS表征結果證實,該界面適應性粘結劑對減輕體積膨脹、保持電極結構的完整性和構建穩定的SEI具有良好的效果。總之,這種界面適應性粘結劑的設計策略為高能、長循環Si/C負極提供了一條新途徑。
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圖2. 基于該界面適應性粘結劑的Si/C負極性能

Interface-Adaptive Binder Enabled by Supramolecular Interactions for High-Capacity Si/C Composite Anodes in Lithium-Ion Batteries, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202111560

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