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硒（Se）是一種極具吸引力的二次電池系統替代正極材料，由于其高理論比容量和良好的電子導電性引發了廣泛關注。然而，盡管文獻中報道了相關的高容量性能，但硒基正極通常表現出較差的倍率性能。

為此，清華大學曲良體教授、北京理工大學張志攀教授及中科院力學研究所劉峰副研究員等人報道了一種以具有氧化還原活性的Cu²⁺作為電荷載體的水系Se 正極化學物質。具體而言，作者使用蜂窩狀多孔碳作為Se主體，在熔融擴散處理后獲得Se@C復合正極材料。當與Cu²⁺電解質水溶液（0.5 M CuSO₄）接觸并以銅/鋅箔為負極時，該正極通過Se???CuSe???Cu₃Se₂???Cu_2-xSe???Cu₂Se的順序轉換進行四電子反應，因此其理論質量比容量翻倍至1350?mAh?g_Se^-1。

即使基于最終放電產物Cu₂Se，理論比容量仍高達517?mAh g^-1。同時，新型硒化學顯示出約0.5?V的高氧化還原電位，比與鋰/鈉/鉀負極配對的常規硒正極高約1.5?V，這可歸因于CuSe的低溶解度。此外，由于中間體（CuSe、?Cu₃Se₂和?Cu_2-xSe）不溶于水系電解液，因此避免了在堿金屬硒電池中觀察到的多硒化物穿梭效應。

圖1. Cu|0.5 M CuSO₄ |Se@C-48紐扣電池的電化學表征

電化學測試表明，該硒化學機制具有快速的反應動力學，提出的硒基正極材料在 5?分鐘內可儲存約800?mAh?g_Se^-1，在快速充電應用中顯示出廣闊的前景。理論模擬表明，中間體/放電產物的高電子電導率和轉化反應過程中大體積變形引起的加速Cu²⁺擴散/相變是實現快速充/放電的原因。

作為概念演示，作者基于Se@C復合正極材料、Zn負極、Cu²⁺和Zn²⁺作為電荷穿梭離子組裝了水系Zn?|?|Se@C全電池。結果顯示，該全電池在0.5?A?g^-1下顯示出1263?mAh?g_Se^-1的初始放電容量，具有穩定的~1.2?V放電平臺且可在9分鐘內以6 A g^-1充電至約900 mAh?g_Se^-1，展示了其在快充應用中的巨大潛力。

這項工作仍然存在一些局限性需要加以改進，如具有高Se面積負載（>15?mg?cm^-2）的電化學性能需要進一步優化，Zn | |Se@C-48全電池需要的陰離子交換膜成本較高等。

圖2. Zn?|?|Se@C全電池的電化學性能

Enabling fast-charging selenium-based aqueous batteries via conversion reaction with copper ions, Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-29537-5

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曲良體/劉峰/張志攀Nature子刊: 基于四電子轉移反應的快充水系硒基電池

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