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西交宋江選AM：梯度氫鍵粘結劑實現2 Ah硅基軟包電池，每次循環衰減0.028%！

具有高理論容量的硅（Si）被認為是鋰離子電池（LIB）先進負極材料。然而Si的巨大體積變化(≈400%) 對Li⁺嵌入/脫嵌會產生不良應力，導致電極嚴重粉化和結構坍塌。因此，非常需要低成本和工業兼容的方法來制備先進的硅基負極。

在此，西安交通大學宋江選教授等人通過將單寧酸 (TA) 結合到聚（丙烯酸-co-2-羥乙基丙烯酸酯）（PAH）共聚物上，設計了一種用于硅基負極的梯度氫鍵聚合物粘結劑 (PAHT)，其中氫鍵能在很寬的范圍內調節（-2.88~-10.04 kcal mol^-1）。

當Si顆粒膨脹時，梯度氫鍵粘結劑通過從最弱到最強的分級氫鍵的連續解離賦予有效的能量/應力耗散，這可以避免傳統粘結劑由于缺乏梯度能量耗散而反復出現的突然結構斷裂。

圖1. PAHT粘結劑中梯度H鍵的演變

因此，這種策略對于提高電化學性能和延長硅基負極的壽命以及穩定活性材料和電極結構都是有利的。作者進一步展示了使用PAHT粘結劑的具有前所未有高容量保持率的2 Ah NCM/Si-C軟包電池，在700次循環后具有令人印象深刻的80.2% 容量保持率（0.028%衰減/循環），使其在實際應用中更有前景。

此外，作者通過溫度相關的IR、¹H NMR和有限元模擬揭示了梯度氫鍵的演化過程和能量耗散機理。這項工作為理解合金型高容量負極的機械行為提供了見解，為設計用于下一代LIB的新型功能粘結劑鋪平了道路。

圖2. Si基負極和2 Ah軟包電池的電化學性能

Gradient H-Bonding Binder Enables Stable High-Areal-Capacity Si-Based Anodes in Pouch Cells, Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202104416

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