用于固態電池的聚合物固態電解質通常具有低離子電導率和低氧化穩定性。

瑞士聯邦材料科學與技術研究所付丞寅等報道了一種基于聚合離子液體和離子液體增塑劑的聚合物電解質（PIL-IL），可同時提供 0.8 mS cm^-1的高室溫離子電導率和> 5.0 V（相對于Li⁺/Li）的高氧化穩定性。

圖1. PIL-IL的結構示意及表征

該聚合物電解質包含聚（二烯丙基二甲基銨）雙（氟磺酰基）亞胺（PDADMAFSI）聚離子液體、N-丁基-N-甲基吡咯烷雙（三氟甲基磺酰基）亞胺（PYR13FSI）增塑劑和雙（氟磺酰基）亞胺鋰（LiFSI）鋰鹽。選擇PDADMAFSI和PYR13FSI是因為它們具有出色的化學穩定性和廣泛的電化學穩定性窗口。與典型的鋰離子配位聚合物基體相比，帶正電荷的PDADMA⁺鏈減少了鋰離子與聚合物的配位，從而促進了高鋰離子遷移率。在LiFSI中，Li⁺和FSI^–之間具有低結合能，并且能夠在與鋰金屬接觸時形成穩定的界面相。

因此，制備的聚合物固態電解質表現出高離子電導率和寬電化學穩定性窗口，從而使鋰金屬負極與高壓無涂層 LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂（NMC811）和LiMn_1.5Ni_0.5O₄（LNMO）正極匹配時在室溫下穩定循環。此外，該電解質具有優異的熱穩定性，直接暴露于火焰時不易燃。

圖2. PIL-IL電解質的電化學性質和熱穩定性

研究顯示，在對稱鋰金屬電池中，該電解質能使鋰負極在25 °C和 0.1 mA cm^-2、1 mAh cm^-2條件下穩定循環超過1700小時。采用鋰金屬負極和無涂層NMC811正極的全電池，在25 °C和4.4 V截止電壓下的初始容量為162 mAh g^-1，經過600次循環后容量保持率為72%。采用LNMO正極的電池在25 °C和5 V截止電壓下的初始容量為132 mAh g^-1，循環300 次后容量保持率為76%。

此外，最新的工業預測表明，這種PIL-IL電解質的價格將低于80 $ kg^-1，受益于規模經濟，PIL-IL電解質成為一種競爭性全固態電池技術，該技術有助于全固態鋰金屬電池達到歐盟委員會設定的電池級別 >400 Wh kg^-1和>1200 Wh L^-1的目標。

圖3. 全電池性能

A Polymerized-Ionic-Liquid-Based Polymer Electrolyte with High Oxidative Stability for 4 and 5 V Class Solid-State Lithium Metal Batteries. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200412