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光催化還原CO₂和H₂O被認為是一種綠色、可持續(xù)的制備合成氣的方法，不過，該反應存在效率不高和H₂/CO比不可控的問題。近期，山西大學楊恒權(quán)教授、楊朋舉教授、張紅霞教授和石虎講師團隊報道了一種使用乙腈處理聚氮化碳（PCN）表面產(chǎn)生N缺陷的方法，處理后的催化劑表現(xiàn)出了非常好的光催化活性，其催化活性是未處理樣品的10倍，同時通過控制N缺陷濃度可以將合成氣比例可以在0.24:1到6.8:1之間可控調(diào)節(jié)。

通過控制PCN處理時的乙腈溫度，作者得到了一系列PCN-x催化劑（x=23/30、35/40）。通過¹⁵N固體核磁和正電子湮沒譜，發(fā)現(xiàn)只有小部分N缺陷位于催化劑的體相，而大部分N缺陷位于催化劑的表面。

圖1. N缺陷類型和分布表征

N缺陷的生成顯著促進了合成氣生成，并且隨著催化劑處理條件不同，合成氣H₂/CO比可在一定范圍內(nèi)進行調(diào)節(jié)。N缺陷濃度影響了催化劑吸附CO₂的能力，從而調(diào)控CO₂還原性能。

圖2. CO₂還原性能

Selectively Constructing Nitrogen Vacancy in Carbon Nitrides for Efficient Syngas Production with Visible Light. Appl. Catal. B: Environ. 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120496.

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Appl. Catal. B.: 氮化碳中氮空位的選擇性構(gòu)建及其用于可見光催化合成氣生成

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