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高能量密度和長壽命的鋰離子電池（LIB）已被廣泛應用。LIB的復合陰極由嵌入導電碳和粘合劑基體中的許多電化學活性顆粒組成。通過調控電子和離子傳輸特性以及化學力學行為，微觀結構在控制LIB性能方面發揮著至關重要的作用。電化學活性陰極顆粒的裂紋、解體和活化/失活行為會影響電池長時間循環的容量衰減。

活性顆粒損傷的緩解側重于理解和調整微觀尺度的形態和化學特征，如粒度、伸長率和球度、晶體排列、中尺度動力學、晶界性質和成分變化。例如，減少初級顆粒尺寸是提高快充性能的有效方法，因為較小的顆粒的離子擴散路徑較短。設計具有細長形態的顆粒，例如納米片或納米棒的形式，也可以提高比容量并降低電荷轉移阻力。然而，粒子形態學和電池性能之間的相關性相當復雜，在多個長度和時間尺度上都有影響。

粒子網絡的動力學具有重大影響，但很少被研究。例如，最近的研究發現了電極中的局部異質性，在不同時間和不同位置上的活性顆粒對電池的貢獻不同。在快速充電條件下，一些粒子釋放鋰離子的速度比同類粒子更快。一些局部區域可能會變得不活躍，而電池仍然可以作為一個整體很好地運作。為了有效地進行實質性改進，顆粒結構和電極形態應連貫地進行定制，并可以通過這樣實現協同作用。

美國SLAC國家加速器實驗室的劉宜晉，普渡大學趙克杰以及弗吉尼亞理工林鋒教授等人合作在Science上發表文章，Dynamics of particle network in composite battery cathodes，復合電池陰極中粒子網絡的動力學。

在本研究中，作者使用納米分辨率硬X射線相位對比全息圖對不同狀態下多層LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂（NMC）顆粒的厚復合陰極進行成像（圖1）。這些電極是從標準扣式電池中回收的，這些扣式電池在快速充電條件下分別循環了10個周期和50個周期。三維成像數據具有高空間分辨率和對比度，視野廣闊，涵蓋了大量活性粒子，這些粒子展示了各種各樣的損傷模式。

圖1. 用納米全息斷層攝影術對多層NMC粒子的陰極進行成像

為了便于統計分析，作者以之前基于神經網絡的粒子識別方法為基礎，并通過開發對角數據融合方法來提高其準確性和效率，使用這種方法完成顆粒識別后，進一步量化單個顆粒的損傷水平。他們能夠隨著時間的推移跟蹤數千個單個粒子的行為，從而確定結構和性能之間的關系，以及陰極在通常無法獲取的尺寸尺度上的惡化。

他們發現，循環過程中的損害不僅由每個粒子驅動，也由周圍的粒子驅動，盡管貢獻會隨著時間的推移而變化。局部網絡異質性導致早期循環中的顆粒行為不同步，隨后粒子集合轉向同步行為。

圖2. 電池電極中的異質顆粒損傷

嚴重損壞的顆粒是在電化學快速充電過程中過度使用的顆粒。它們的空間分布和排列證明了空間異質性。如圖2A和B，循環10次的電極，嚴重受損的顆粒稀疏地分布，其濃度隨著進一步循環而增加，50次循環后的電極中，受損顆粒的聚集密度更高。圖2C分別顯示了10次循環和50次循環的電極中兩個相鄰嚴重受損粒子之間的距離的概率分布。在50循環電極中可以看到向較短距離的轉變，這表明在局部粒子簇內存在同步效應。

圖3. NMC陰極電化學活性和力學損傷的有限元分析

從有限元分析可以得到，附著在高導性碳/粘結劑（CB）上的活性顆粒的界面經歷比低導電CB包圍的邊界更快的電化學反應。因此，從第一個充電過程中的不同濃度剖面（C/C_max）推斷出，每個活性顆粒都經歷不同的電化學活性。通過連續的放電和充電過程，電化學活動和機械損傷之間的調制減少了系統內的不平衡（通過電荷轉移的界面電阻）。因此，所有三個粒子的損傷水平都收斂，表明系統向同步行為的方向發展。

圖4. 粒子屬性建模的可解釋機器學習框架

作者還利用機器學習的進步來建模屬性之間的關系和依賴性，即陰極粒子屬性的描述符。該模型必須既準確又可解釋。為了闡明電池陰極魯棒性的交織限制因素，作者通過屬性相關性和損傷回歸探索陰極NMC粒子參與電池級化學的程度。這兩個步驟是使用正則化自動編碼器神經網絡和隨機森林（RF）回歸完成的。

本研究精確地指出了單個粒子的化學力學行為，并能夠更好地設計導電網絡，以優化所有粒子在運行期間的利用。

西北太平洋國家實驗室Jie Xiao對本文進行了評述，其中提到：“Li等人的調查結果強調了高通量分析的必要性，以及電化學活性顆粒的形態和化學一致性對電極的充電/放電循環魯棒性的重要性。顆粒均勻性與電池材料的相關性在商用電池中得到了很好的理解。”

文獻信息

Li et al., Dynamics of particle network in composite battery cathodes. Science 376, 517–521 (2022)

https://www.science.org/doi/epdf/10.1126/science.abm8962

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